Creation of Metal-Organic Frameworks with Periodic Low-Dimensional Semiconductor Structures

具有周期性低维半导体结构的金属有机框架的创建

基本信息

批准号：
20H02577
负责人：
田中大輔
金额：
$ 11.32万
依托单位：
Kwansei Gakuin University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本年度は、前年度同様に、研究代表者がすでに開発した物質の特性評価を進めながら、多連反応システムを活用し新材料の探索をおこなった。さらに、機械学習から得られた結果から、合成において支配的となる因子を抽出し、次の合成条件を決定するというサイクルを繰り返し新規化合物の効率的探索を実施した。これらの知見に基づき、低次元半導体集積型MOFの合成法確立と結晶化機構の解明を目指し、２０種類以上の新規半導体配位高分子の合成に成功した。さらに、前年度に引き続き新規MOFの各種物性発現を支配している因子を以下の１～４のスキームに従い特定し、次の合成ターゲットの合成条件探索にフィードバックすることを試みた。１．単結晶及び粉末X線構造解析により血相構造決定を行った。また、組成と純度の評価としてSEM-EDX、CHN元素分析装置を用いた分析を行った。２．固体拡散反射紫外可視近赤外吸収スペクトルからバンドキャップを、光電子収量分光（PYS）から価電子帯のエネルギー準位を評価した。また、単結晶X線構造解析より決定した結晶構造を初期構造として第一原理計算によりバンド構造を評価し、各元素がMOFの電子構造にどのように影響するかを計算科学的に明らかにすることを試みた。３．粉末結晶のキャリア輸送特性の評価として、時間分解マイクロ波分光（TRMC）測定、発光スペクトル測定を行った。４．合成した新規配位高分子の光触媒特性を評価した。特に、水素発生触媒とCO2還元触媒としての特性を評価した。

今年，与去年一样，首席研究员利用多重反应系统探索新材料，同时对已经开发的物质的特性进行评估。此外，根据机器学习的结果，我们提取了合成中的主导因素并确定了下一步的合成条件，重复该循环以有效地寻找新化合物。基于这些发现，我们旨在建立低维半导体集成MOF的合成方法并阐明结晶机制，并成功合成了20多种新型半导体配位聚合物。此外，继续去年的工作，我们尝试根据下面的方案1至4来确定控制新型MOF的各种物理性质表达的因素，并为寻找下一个合成目标的合成条件提供反馈。 1.通过单晶和粉末X射线结构分析确定血相结构。另外，使用SEM-EDX和CHN元素分析仪进行分析以评价组成和纯度。 2.带帽由固态漫反射紫外可见近红外吸收光谱评估，价带的能级由光电子产率光谱（PYS）评估。此外，我们将利用单晶X射线结构分析确定的晶体结构作为初始结构，通过第一性原理计算来评估能带结构，并利用计算科学来阐明每种元素如何影响MOF的电子结构。我试过了。 3.进行时间分辨微波光谱（TRMC）测量和发射光谱测量来评估粉末晶体的载流子传输特性。 4.对新合成的配位聚合物的光催化性能进行了评价。我们特别评估了其作为制氢催化剂和二氧化碳还原催化剂的性能。

项目成果

期刊论文数量（13）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Synthesis of Mixed-Metal MIL-68 under Mild Conditions by Controlling Nucleation Using a Microfluidic System

DOI：
10.1021/acs.cgd.2c00140
发表时间：
2022-06
期刊：
Crystal Growth & Design
影响因子：
0
作者：
Saki Yamada;A. Hirano;Yoko Tanaka;Ryohei Akiyoshi;Hirofumi Yoshikawa;D. Tanaka
通讯作者：
Saki Yamada;A. Hirano;Yoko Tanaka;Ryohei Akiyoshi;Hirofumi Yoshikawa;D. Tanaka

Bayesian optimization of the composition of the lanthanide metal-organic framework MIL-103 for white-light emission

用于白光发射的镧系金属有机框架 MIL-103 的组成的贝叶斯优化

DOI：
10.1039/d2me00277a
发表时间：
2023
期刊：
Molecular Systems Design & Engineering
影响因子：
3.6
作者：
Kitamura Yu;Toshima Hiroki;Inokuchi Akihiro;Tanaka Daisuke
通讯作者：
Tanaka Daisuke

Selective CO2-to-Formate Conversion Driven by Visible Light over a Precious-Metal-Free Nonporous Coordination Polymer

DOI：
10.1021/acscatal.2c02177
发表时间：
2022-08
期刊：
ACS Catalysis
影响因子：
12.9
作者：
Y. Kamakura;Shuhei Yasuda;Naoki Hosokawa;Shunta Nishioka;Sawa Hongo;T. Yokoi;D. Tanaka;K. Maeda
通讯作者：
Y. Kamakura;Shuhei Yasuda;Naoki Hosokawa;Shunta Nishioka;Sawa Hongo;T. Yokoi;D. Tanaka;K. Maeda

Data-driven efficient synthetic exploration of anionic lanthanide-based metal-organic frameworks

数据驱动的阴离子镧系金属有机框架的高效合成探索

DOI：
10.1039/d2cc04985f
发表时间：
2022
期刊：
Chemical Communications
影响因子：
4.9
作者：
Kitamura Yu;Nakamura Yuiga;Sugimoto Kunihisa;Yoshikawa Hirofumi;Tanaka Daisuke
通讯作者：
Tanaka Daisuke

Failure‐Experiment‐Supported Optimization of Poorly Reproducible Synthetic Conditions for Novel Lanthanide Metal‐Organic Frameworks with Two‐Dimensional Secondary Building Units

具有二维二次结构单元的新型镧系金属有机框架的可重复性差的合成条件的失效实验支持优化

DOI：
10.1002/chem.202102404
发表时间：
2021
期刊：
Chemistry A European Journal
影响因子：
0
作者：
Kitamura Yu;Terado Emi;Zhang Zechen;Yoshikawa Hirofumi;Inose Tomoko;Uji‐i Hiroshi;Tanimizu Masaharu;Inokuchi Akihiro;Kamakura Yoshinobu;Tanaka Daisuke
通讯作者：
Tanaka Daisuke