酸化グラフェン層間を利用した合金ナノシートの調製とそれらの触媒反応への応用

氧化石墨烯中间层合金纳米片的制备及其在催化反应中的应用

• 批准号: 20H02526
• 负责人: 竹中 壮
• 金额: $ 11.15万
• 依托单位: Doshisha University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• 财政年份: 2020
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2020-04-01 至 2023-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20H02526/
• 关键词: ナノシート; 合金; 貴金属; 貴金属ナノシート; 触媒

貴金属は様々な反応の触媒活性成分として利用されているが，高価であるため貴金属の使用量低減が求められている．貴金属触媒の使用量低減には，触媒設計の指針となる貴金属の触媒作用の理解が重要である．そこで組成および幾何学的・電子的構造が制御された貴金属および貴金属系合金粒子の触媒作用が検討されている．本研究では，積層型酸化グラフェンが有する２次元ナノスケール層間を利用したナノシート調製法により，貴金属および貴金属系合金から構成される単結晶ナノシートを調製するとともに，ここで得られた貴金属系ナノシートを触媒反応に利用し，貴金属および貴金属系合金の触媒作用を明らかにする．我々は昨年度までの研究によりPt，Rhナノシートの調製に成功した．一方でPdナノシートを本調製法で調製することには失敗した．そこで本年度はPdのナノシート化を試みた．酸化グラフェン層間に閉じ込めるPd種の種類，Pdの濃度，還元温度，還元剤の種類等を検討した結果，還元温度の変化によりPdナノシートの生成を確認した．積層型酸化グラフェン層間に塩化Pd水溶液を閉じ込め，120～180℃の還元温度で処理し，得られた試料を透過型電子顕微鏡により確認したところ，140℃での加熱によりPdナノシートの生成を確認した．一方，それ以上の高温では球状のPd粒子が生成した．高温で試料を処理した場合，Pd種がすべて還元され，その後に進行する結晶成長が進行しないのに対し，140℃程度で還元するとPd核が生成した後も十分にPdカチオンが残っており，Pd核を中心にPdナノシートが成長したと考えられる．

贵金属用作各种反应中的催化活性成分，但是由于它们很昂贵，因此需要减少所使用的贵金属量。为了减少所使用的贵金属催化剂的量，了解贵金属的催化作用很重要，这些金属是催化剂设计的指南。因此，正在研究具有控制成分以及几何和电子结构的贵金属和贵金属合金颗粒的催化。在这项研究中，使用纳米片含量的纳米片制剂制备，使用二维纳米级氧化石墨烯的纳米级融合器制备单晶纳米片，此处获得的贵金属纳米片用于催化反应，以阐明贵重金属和珍贵金属合金和珍贵金属合金的催化作用。直到去年，我们已经通过研究成功准备了PT和RH纳米片。另一方面，使用这种制备方法制备PD纳米片是不成功的。因此，今年我们试图将PD转换为纳米片。在检查了被困在氧化石墨烯层之间，PD浓度，降低温度和降低剂类型等之间的PD物种类型之后，我们确认由于降低温度的变化而产生了PD纳米片。将PD水溶液溶液捕获在层压的氧化石墨烯层之间，并在120-180°C的还原温度下处理。通过透射电子显微镜检查获得的样品，并通过在140°C下加热来确认PD纳米片的形成。另一方面，在较高温度下形成球形PD颗粒。当样品在高温下处理时，所有PD物种均降低，随后的晶体生长没有进展，但是当样品在约140°C下降低时，即使形成了PD核，PD阳离子仍保持在PD核，并且人们认为PD纳米片主要生长在PD核周围。

项目成果

Design of interfaces and phase interfaces on cathode catalysts for polymer electrolyte fuel cells

聚合物电解质燃料电池阴极催化剂的界面和相界面设计

• DOI: 10.1246/cl.200649
• 发表时间: 2021
• 期刊: Chemistry Letters
• 影响因子: 1.6
• 作者: Yuyuan Huang;Kuniaki Konishi;Momoko Deura;Yusuke Shimoyama;Junji Yumoto;Makoto Kuwata-Gonokami;Yukihiro Shimogaki;Takeshi Momose;G. Inoue and S. Takenaka
• 通讯作者: G. Inoue and S. Takenaka

ニオブおよびタンタル酸化物ナノシート担持白金ナノ粒子の触媒作用検討

铌和钽氧化物纳米片负载铂纳米颗粒的催化活性研究

• 发表时间: 2021
• 作者: Ham Hyungwon;Simanullang Wiyanti F.;Kanda Yasuharu;Wen Yu;Hashimoto Ayako;Abe Hideki;Shimizu Ken‐ichi;Furukawa Shinya;髙柴涼，鈴木智博，竹中壮
• 通讯作者: 髙柴涼，鈴木智博，竹中壮

ニオブおよびタンタル酸化物ナノシートを担体に利用したPtナノ粒子触媒の開発

以铌、钽氧化物纳米片为载体开发Pt纳米颗粒催化剂

• 发表时间: 2021
• 作者: Mai Takagi;Masumi Yamada;Rie Utoh;and Minoru Seki;髙柴涼，鈴木智博，竹中壮
• 通讯作者: 髙柴涼，鈴木智博，竹中壮