CO2光還元に活性を示すAgナノ粒子修飾光触媒材料の構造解析および反応機構解析

具有CO2光还原活性的Ag纳米粒子修饰光催化材料的结构分析和反应机理分析

基本信息

批准号：
21H01716
负责人：
寺村謙太郎
金额：
$ 11.23万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21H01716/
关键词：
CO2光還元光触媒 Agナノ粒子光電析法

项目摘要

前年度の引き続き，これまでに我々が提案している酸化物（光触媒）と金属（Ag金属ナノ粒子）の協奏効果によるH2Oを電子源とするCO2光還元の反応機構を証明するにあたって，①「一連の光触媒群の保有」，②「Ag金属ナノ粒子の合成・修飾手法の確立」，③「各種解析手法の検討」を計画した．2022年度は特に「②Ag金属ナノ粒子の合成・修飾手法の確立」に注力し，各種保護剤を使わずにAg金属ナノ粒子を光触媒上に修飾する方法について検討した．その結果，Ag金属ナノ粒子の前駆体と光触媒を同時に混合しておき，その後各種の方法でAg金属ナノ粒子の核形成・成長および修飾を同時に行うとCOへの選択性を維持したまま活性（CO生成速度）が向上することを見出した．さらなる活性向上を期待して，第二金属をAg金属ナノ粒子助触媒とともに光触媒上に修飾を行った．特に，Ag金属ナノ粒子助触媒と共にFeを担持すると，H2Oを電子源とするCO2光還元における活性を大幅に向上させることに成功した．逐次光電析法によりFeからAgへの順に担持したFe-Ag二元系助触媒修飾光触媒は，Ag金属ナノ粒子助触媒のみを担持した従来のAg金属ナノ粒子修飾光触媒に比べ，CO生成速度が2.1倍に，COへの選択率が27%から78%に向上した．光電析の間のFeの状態の変化を調べるため，X線吸収分光および透過電子顕微鏡で観察したところ，前駆体として用いた硝酸鉄（Fe(NO3)3）のFe3+が光照射によりFe2+へ還元され，このFe2+が光触媒の電荷分離によって生じた正孔によってFe3+へ再酸化される際にFeOOHとして担持されると結論した．

继去年的基础上，为了证明我们迄今为止提出的氧化物（光催化剂）和金属（Ag金属纳米粒子）的协同作用，以H2O为电子源的CO2光还原反应机理，我们计划：拥有一系列光催化剂基团，2）建立银金属纳米粒子的合成和改性方法，3）检查各种分析方法。 2022年度，我们特别关注“(2)银金属纳米颗粒的合成和改性方法的确立”，研究了在不使用各种保护剂的情况下对光催化剂上的银金属纳米颗粒进行改性的方法。结果，我们发现，如果将Ag金属纳米颗粒的前驱体和光催化剂同时混合，然后使用各种方法同时进行Ag金属纳米颗粒的成核、生长和改性，则活性（我们发现CO 生产率）得到提高。为了进一步提高活性，我们用第二种金属和银金属纳米颗粒促进剂对光催化剂进行了改性。特别是，当Fe与Ag金属纳米颗粒助催化剂一起负载时，我们成功地显着提高了使用H2O作为电子源的CO2光还原活性。通过连续光电镀从Fe到Ag依次负载的Fe-Ag二元助催化剂改性光催化剂比仅负载Ag金属纳米颗粒助催化剂的传统Ag金属纳米颗粒改性光催化剂具有更高的CO选择性，提高了2.1。倍，从 27% 增至 78%。为了研究光电沉积过程中Fe状态的变化，我们利用X射线吸收光谱和透射电子显微镜进行观察，发现作为前驱体的硝酸铁（Fe(NO3)3）中的Fe3+被还原为Fe2+通过光照射得出结论，当该Fe2+被光催化电荷分离产生的空穴再氧化为Fe3+时，其以FeOOH的形式被负载。

项目成果

期刊论文数量（30）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

H2Oを電子源とするCO2光還元におけるAg－Fe助触媒の添加効果

添加Ag-Fe助催化剂对H2O作为电子源的CO2光还原的影响

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
池田有輝，Shuying Wang;浪花晋平，田中庸裕，寺村謙太郎
通讯作者：
浪花晋平，田中庸裕，寺村謙太郎

Exploring Effective Non-metal Inorganic Cocatalysts for the Photocatalytic Conversion of CO2 Using H2O as an Electron Donor

探索有效的非金属无机助催化剂，以水为电子供体光催化转化二氧化碳

DOI：
10.1021/acsaem.2c01865
发表时间：
2022
期刊：
ACS Applied Energy Materials
影响因子：
6.4
作者：
Xu;Xuanwen; Asakura;Hiroyuki; Hosokawa;Saburo; Tanaka;Tsunehiro*; Teramura;Kentaro*
通讯作者：
Kentaro*

Artificial Photosynthesis by Heterogenous Photocatalysts -Photocatalytic Reduction of CO2 by H2O as an Electron Donor

异质光催化剂人工光合作用——H2O作为电子供体光催化还原CO2

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
Kentaro Teramura;Shuying Wang;Soichi Kikkawa;Rui Pang;Zeai Huang;Shoji Iguchi;Zheng Wang;Hiroyuki Asakura;Saburo Hosokawa;Tsunehiro Tanaka
通讯作者：
Tsunehiro Tanaka

Ag-Fe助触媒を修飾したAlドープSrTiO3によるH2Oを電子源とするCO2光還元

使用 H2O 作为电子源，使用 Ag-Fe 助催化剂改性的掺铝 SrTiO3 进行 CO2 光还原

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
Otani Akihiro;Kuroda Masaya;Suganuma Satoshi;Tsuji Etsushi;Katada Naonobu;池田有輝，Shuying WANG，寺村謙太郎，朝倉博行，細川三郎，田中庸裕
通讯作者：
池田有輝，Shuying WANG，寺村謙太郎，朝倉博行，細川三郎，田中庸裕

Tuning Ag-modified NaTaO3 to achieve high CO selectivity for the photocatalytic conversion of CO2 using H2O as the electron donor

调节 Ag 修饰的 NaTaO3 以实现使用 H2O 作为电子供体光催化转化 CO2 的高 CO 选择性

DOI：
10.1016/j.apcatb.2022.121885
发表时间：
2023
期刊：
Applied Catalysis, B: Environmental
影响因子：
0
作者：
Xu;Xuanwen; Asakura;Hiroyuki; Hosokawa;Saburo; Tanaka;Tsunehiro*; Teramura;Kentaro*
通讯作者：
Kentaro*