CO2光還元に活性を示すAgナノ粒子修飾光触媒材料の構造解析および反応機構解析

具有CO2光还原活性的Ag纳米粒子修饰光催化材料的结构分析和反应机理分析

• 批准号: 21H01716
• 负责人: 寺村 謙太郎
• 金额: $ 11.23万
• 依托单位: Kyoto University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21H01716/
• 关键词: CO2光還元; 光触媒; Agナノ粒子; 光電析法

前年度の引き続き，これまでに我々が提案している酸化物（光触媒）と金属（Ag金属ナノ粒子）の協奏効果によるH2Oを電子源とするCO2光還元の反応機構を証明するにあたって，①「一連の光触媒群の保有」，②「Ag金属ナノ粒子の合成・修飾手法の確立」，③「各種解析手法の検討」を計画した．2022年度は特に「②Ag金属ナノ粒子の合成・修飾手法の確立」に注力し，各種保護剤を使わずにAg金属ナノ粒子を光触媒上に修飾する方法について検討した．その結果，Ag金属ナノ粒子の前駆体と光触媒を同時に混合しておき，その後各種の方法でAg金属ナノ粒子の核形成・成長および修飾を同時に行うとCOへの選択性を維持したまま活性（CO生成速度）が向上することを見出した．さらなる活性向上を期待して，第二金属をAg金属ナノ粒子助触媒とともに光触媒上に修飾を行った．特に，Ag金属ナノ粒子助触媒と共にFeを担持すると，H2Oを電子源とするCO2光還元における活性を大幅に向上させることに成功した．逐次光電析法によりFeからAgへの順に担持したFe-Ag二元系助触媒修飾光触媒は，Ag金属ナノ粒子助触媒のみを担持した従来のAg金属ナノ粒子修飾光触媒に比べ，CO生成速度が2.1倍に，COへの選択率が27%から78%に向上した．光電析の間のFeの状態の変化を調べるため，X線吸収分光および透過電子顕微鏡で観察したところ，前駆体として用いた硝酸鉄（Fe(NO3)3）のFe3+が光照射によりFe2+へ還元され，このFe2+が光触媒の電荷分離によって生じた正孔によってFe3+へ再酸化される際にFeOOHとして担持されると結論した．

Continuing from the previous year, in order to prove the reaction mechanism of CO2 photoreduction using H2O as an electron source due to the concerted effect of oxides (photocatalysts) and metals (Ag metal nanoparticles) that we have proposed so far, we have planned to: 1) "Personing a series of photocatalyst groups," 2) "Establishing methods for synthesis and modification of Ag metal nanoparticles," and 3) “探索各种分析方法。” In fiscal 2022, we focused on "2020" on "2011" to establish methods for synthesis and modification of Ag metal nanoparticles," and we discussed how to modify Ag metal nanoparticles on photocatalysts without using various protective agents. As a result, we found that precursors of Ag metal nanoparticles and photocatalyst are mixed simultaneously, and then nucleation, growth and modification of Ag metal使用各种方法的纳米颗粒同时提高了活性（CO生产率），同时保持CO的选择性，希望进一步改善活性，在光催化剂上以及AG金属纳米粒子cocatalyst上修改了第二个金属，尤其是使用Fe的AG Metal Nanoparticle Cocatys partions phots pothing phots phots phots pothers pothers protins cocations。通过顺序光沉积法支持以Fe对AG的顺序支持的Fe-AG二元型循环修饰的光催化剂的CO生产率为2.1倍，与常规的AG金属纳米纳米纳米粒子修饰的光催化相比，对CO的选择性已从27％提高到78％，仅支持AG Metal Nananoparticle CoCocatalysticle CocaTaLyStlecatalys。 To investigate the change in the Fe state during photodeposition, we observed X-ray absorption spectroscopy and transmission electron microscopy, and concluded that Fe3+, the precursor used Fe(Fe(NO3)3), was reduced to Fe2+ by light irradiation, and that Fe2+ was supported as FeOOH when reoxidized to Fe3+ by holes generated by charge separation of the photocatalyst.

项目成果

H2Oを電子源とするCO2光還元におけるAg－Fe助触媒の添加効果

添加Ag-Fe助催化剂对H2O作为电子源的CO2光还原的影响

• 发表时间: 2022
• 作者: 池田有輝，Shuying Wang;浪花晋平，田中庸裕，寺村謙太郎
• 通讯作者: 浪花晋平，田中庸裕，寺村謙太郎

Exploring Effective Non-metal Inorganic Cocatalysts for the Photocatalytic Conversion of CO2 Using H2O as an Electron Donor

探索有效的非金属无机助催化剂，以水为电子供体光催化转化二氧化碳

• DOI: 10.1021/acsaem.2c01865
• 发表时间: 2022
• 期刊: ACS Applied Energy Materials
• 影响因子: 6.4
• 作者: Xu;Xuanwen; Asakura;Hiroyuki; Hosokawa;Saburo; Tanaka;Tsunehiro*; Teramura;Kentaro*
• 通讯作者: Kentaro*

Artificial Photosynthesis by Heterogenous Photocatalysts -Photocatalytic Reduction of CO2 by H2O as an Electron Donor

异质光催化剂人工光合作用——H2O作为电子供体光催化还原CO2

• 发表时间: 2021
• 作者: Kentaro Teramura;Shuying Wang;Soichi Kikkawa;Rui Pang;Zeai Huang;Shoji Iguchi;Zheng Wang;Hiroyuki Asakura;Saburo Hosokawa;Tsunehiro Tanaka
• 通讯作者: Tsunehiro Tanaka

Ag-Fe助触媒を修飾したAlドープSrTiO3によるH2Oを電子源とするCO2光還元

使用 H2O 作为电子源，使用 Ag-Fe 助催化剂改性的掺铝 SrTiO3 进行 CO2 光还原

• 发表时间: 2021
• 作者: Otani Akihiro;Kuroda Masaya;Suganuma Satoshi;Tsuji Etsushi;Katada Naonobu;池田有輝，Shuying WANG，寺村謙太郎，朝倉博行，細川三郎，田中庸裕
• 通讯作者: 池田有輝，Shuying WANG，寺村謙太郎，朝倉博行，細川三郎，田中庸裕

Tuning Ag-modified NaTaO3 to achieve high CO selectivity for the photocatalytic conversion of CO2 using H2O as the electron donor

调节 Ag ​​修饰的 NaTaO3 以实现使用 H2O 作为电子供体光催化转化 CO2 的高 CO 选择性

• DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121885
• 发表时间: 2023
• 期刊: Applied Catalysis, B: Environmental
• 作者: Xu;Xuanwen; Asakura;Hiroyuki; Hosokawa;Saburo; Tanaka;Tsunehiro*; Teramura;Kentaro*
• 通讯作者: Kentaro*