First-principles design of hydrogen energy materials from quantum modeling of electrons and nuclei

从电子和原子核的量子模型第一性原理设计氢能源材料

• 批准号: 21H01603
• 负责人: 君塚 肇
• 金额: $ 11.23万
• 依托单位: Nagoya University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21H01603/
• 关键词: 水素吸蔵・透過; 量子効果; 自由エネルギー地形; 第一原理経路積分解析; レアイベント解析

水素をエネルギー媒体として利用するための材料技術を確立するには，その根本要素である「材料中における水素原子の振る舞い」を原理原則から理解し，材料設計に反映させることが重要である．本研究では申請者らが構築してきた量子論的モデリング手法を発展させることで，計算負荷を大幅に抑えながら，量子効果に由来する水素の特異な挙動を予測的に定量評価できる新規解析手法を構築する．これにより，水素エネルギー材料中の水素の反応・移動過程の自由エネルギー地形の系統的解析を実施し，水素の存在状態ならびに入出反応・移動過程のキネティクスの解明に役立てるとともに，水素透過・吸蔵性能の理論予測モデルを構築することを目指す．本年度は，以下に挙げる課題に取り組み成果を得た．(1)[水素エネルギー材料に対する高精度・高効率な量子論的モデリング手法の構築]　水素の溶解・拡散現象が重要視される種々の体心立方金属を対象に，電子状態計算データに基づく機械学習ポテンシャルを構築した．これにより，電子状態計算の精度を維持しながら従来よりも高効率に当該金属中の水素同位体の拡散係数を定量評価することに成功した．さらに，水素原子核の量子効果が振動特性に与える影響を精密に解析するための新規手法を構築し，基礎的な系を対象に検証を行った．(2)[水素エネルギー材料中の水素の反応・移動過程のキネティクスの解明]　実用水素透過金属膜材料の一つであるB2型PdCu合金を対象に，水素の拡散・捕獲過程におけるエネルギー地形を第一原理的に評価し，水素透過性能を律速する因子の詳細を獲得した．(3)[第一原理データに立脚した水素透過・吸蔵性能の予測モデルの構築]　水素透過・吸蔵材料の典型系であるPd合金を題材に，水素透過・吸蔵特性を記述するためのモデル定式化と第一原理データの整備を進めた．

为了建立将氢用作能量培养基的材料技术，重要的是要了解该技术的基本要素，“材料中氢原子的行为”，从原理中，并在材料设计中反映出来。在这项研究中，通过开发申请人构建的量子理论建模方法，我们将开发一种新的分析方法，该方法可以预测定量评估源自量子效应的氢的奇异行为，同时大大减少了计算负载。这将涉及对氢能材料中氢反应和运动的自由能形态的系统分析，并将有助于阐明氢的状态以及入口的动力学，以及进出反应和移动过程的动力学，还将用于构建氢渗透和存储性能的理论预测模型。今年，我们致力于以下问题并取得了成果。 （1）[为氢能材料构建一种高度准确且高效的量子理论建模方法]我们已经基于各种以身体为中心的立方金属的电子状态计算数据构建了机器学习潜力，其中氢溶解和扩散现象很重要。这已经成功地评估了金属中氢同位素的扩散系数的效率高于以前，同时保持电子状态计算的准确性。此外，构建了一种新方法，以精确分析氢核对振动特性的量子影响的影响，并在基本系统上进行了测试。 （2）[了解氢能材料中氢的反应和转移过程的动力学]在B2型PDCU合金中，这是实用的氢膜材料之一，在第一个原理中评估了氢的扩散和捕获过程中的能量地形和捕获过程，以及限制了氢通许可性能的因子的细节。 （3）[基于PD合金（一种典型的氢渗透和储存材料系统），基于第一原理数据构建氢渗透和储存性能的预测模型]，我们进行了描述氢渗透和储存特性的模型配方，并准备了第一原则数据。

项目成果

Effects of Excess Cu Atoms on Hydrogen Permeability, Solubility, and Diffusivity in Pd-Cu Alloys with B2-Type Crystal Structures

过量Cu原子对B2型晶体结构Pd-Cu合金氢渗透率、溶解度和扩散率的影响

• DOI: 10.2320/jinstmet.j2022012
• 发表时间: 2022
• 期刊: Journal of the Japan Institute of Metals and Materials
• 影响因子: 0.5
• 作者: 三津原 晟弘;湯川 宏;君塚 肇
• 通讯作者: 君塚 肇

実用PdCu合金膜の低温における水素溶解特性と水素拡散性の定量評価

实用PdCu合金薄膜低温氢溶解特性和氢扩散率的定量评价

• 发表时间: 2021
• 作者: 三津原 晟弘;湯川 宏;君塚 肇
• 通讯作者: 君塚 肇

PdCu合金膜の低温における水素透過能定量評価

PdCu合金薄膜低温氢渗透率的定量评价

• 发表时间: 2021
• 作者: 三津原 晟弘;渡邉 晨平;君塚 肇;湯川 宏
• 通讯作者: 湯川 宏

機械学習ポテンシャルを用いたパラジウム中水素拡散の同位体効果の量子論的解析

使用机器学习势对钯中氢扩散的同位素效应进行量子理论分析

• 发表时间: 2022
• 作者: 君塚肇;志賀基之
• 通讯作者: 志賀基之

Pd-Cu合金中の空孔による水素トラップに関する第一原理的考察

Pd-Cu合金中空位捕获氢的第一性原理考虑

• 发表时间: 2022
• 作者: 三津原晟弘;湯川宏;君塚肇
• 通讯作者: 君塚肇