ニッケル基水素吸蔵合金を利用したパラジウム代替触媒の開発

镍基储氢合金钯替代催化剂的开发

• 批准号: 21J10161
• 负责人: 附田 良太
• 金额: $ 0.96万
• 依托单位: Tohoku University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-28 至 2023-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21J10161/
• 关键词: 触媒; 水素吸蔵合金

不飽和炭化水素の多重結合への水素化は、石油化学、製薬など様々な分野で使用される重要な反応である。現状、この反応には高価かつ少資源量のパラジウム (Pd) 触媒が広く使用されており、代替触媒の研究が行われている。本研究では高い水素解離能力を有するニッケル (Ni) を含んだ水素吸蔵合金に着目し、一連の水素吸蔵合金として代表的な結晶構造を有し、かつ異なる水素化物を形成する水素吸蔵合金 (AB5型 (CaCu5型) 、A2B型 (Mg2Ni型) 、AB2型 (MgCu2型) ) における不飽和炭化水素の水素化特性の調査を行った。RENi5系の水素吸蔵合金では水素吸蔵に伴い触媒活性が向上した。一方で、Mg2Niでは水素化物の形成により触媒活性は低下した。CeNi2では変化はなかった。本研究の結果から、いずれの水素吸蔵合金においても合金内部から吸蔵水素が供給され、触媒反応に使用されることで触媒活性が向上するのではないと考えられる。RENi5-xAlxでは適切なREの選択、Al置換による水素吸蔵量の制御により、電子状態を最適化することでPdに匹敵するような非常に高い触媒活性が実現可能であることが示唆された。さらに、大気酸化を施したアモルファス相のCeNi2Hxの表面は酸素空孔を有するセリア (3価のCe) で構成されていた。大気酸化を施したアモルファス相のCeNi2Hxは酸素空孔を有するセリアを有効に利用できる反応への応用も期待できる。

不饱和烃加氢成多键是石油化学和制药等各个领域中使用的重要反应。目前，该反应广泛使用昂贵且资源有限的钯（Pd）催化剂，并且正在对替代催化剂进行研究。在本研究中，我们重点关注具有较高氢离解能力的含镍（Ni）储氢合金，并选择具有典型晶体结构的储氢合金（AB5）作为一系列储氢合金并形成不同的氢化物。我们研究了类型（CaCu5型）、A2B型（Mg2Ni型）、AB2型（MgCu2型））不饱和烃的加氢特性。在RENi5基储氢合金中，催化活性随着储氢而提高。另一方面，由于氢化物的形成，Mg2Ni的催化活性下降。 CeNi2没有变化。根据本研究的结果，认为在任何储氢合金中，通过从合金内部提供储存的氢并将其用于催化反应来提高催化活性。研究表明，在RENi5-xAlx中，通过选择合适的RE优化电子态并通过Al取代控制储氢量，可以实现与Pd相当的极高催化活性。此外，经过大气氧化的非晶CeNi2Hx表面由具有氧空位的二氧化铈（三价Ce）组成。经过大气氧化的非晶相CeNi2Hx有望应用于能够有效利用具有氧空位的氧化铈的反应。

项目成果

Catalytic Hydrogenation of C2H2 over Amorphous CeNi2Hx and Crystalline CeNi2: Effects of Hydrogen-Induced Amorphization and Oxidation

非晶态 CeNi2Hx 和晶态 CeNi2 上的 C2H2 催化氢化：氢诱导的非晶化和氧化的影响

• DOI: 10.2320/matertrans.mt-m2021202
• 发表时间: 2024-09-14
• 期刊: MATERIALS TRANSACTIONS
• 影响因子: 1.2
• 作者: Ryota Tsukuda;S. Ohhashi;Ya Xu;C. Nishimura;S. Kameoka
• 通讯作者: S. Kameoka

CeNi2のアセチレン水素化触媒特性：水素誘起アモルファス化、酸化の影響

CeNi2 的乙炔加氢催化性能：氢诱导非晶化和氧化的影响

• 发表时间: 2021
• 作者: 附田良太;許亜;西村睦;亀岡聡
• 通讯作者: 亀岡聡

Hydrogenation of Ethylene over RENi5-type (RE=Rare earth) Hydrogen Storage Alloys

RENi5型（RE=稀土）储氢合金上的乙烯加氢

• 发表时间: 2021
• 作者: R. Tsukuda;T. Kojima;Y. Xu;C. Nishimura;M. Krajci;S. Kameoka
• 通讯作者: S. Kameoka

High Catalytic Activities of RENi5?xAlx (RE = La, Er) and Low Activity of Mg2Ni Following Hydrogen Uptake: The Role of Absorbed Hydrogen

RENi_5?<i>x</i>Al_<i>x</i> (RE = La, Er) 的高催化活性和 Mg 的低催化活性

• DOI: 10.1021/acs.jpcc.1c06484
• 发表时间: 2021
• 作者: Tsukuda Ryota;Kojima Takayuki;Xu Ya;Nishimura Chikashi;Kraj?? Marian;Kameoka Satoshi
• 通讯作者: Kameoka Satoshi

High Catalytic Activities of RENi5?xAlx (RE = La, Er) and Low Activity of Mg2Ni Following Hydrogen Uptake: The Role of Absorbed Hydrogen

RENi_5?<i>x</i>Al_<i>x</i> (RE = La, Er) 的高催化活性和 Mg 的低催化活性

• DOI: 10.1021/acs.jpcc.1c06484
• 发表时间: 2021
• 作者: Tsukuda Ryota;Kojima Takayuki;Xu Ya;Nishimura Chikashi;Kraj?? Marian;Kameoka Satoshi
• 通讯作者: Kameoka Satoshi