Development of machine-learned electron correlation method considering nonlocal correlation and relativistic effect

考虑非局域相关和相对论效应的机器学习电子相关方法的发展

基本信息

批准号：
21K05002
负责人：
五十幡康弘
金额：
$ 2.58万
依托单位：
Toyohashi University of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

1. 深層学習モデルにおける配座データの影響に関する検証分子物性を予測するための機械学習モデルを構築する際，通常，一つの分子につき一つの分子グラフや立体構造を用いるが，その配座異性体のアンサンブルは考慮されないことが多い。柔軟な分子は配座異性体を始めとする複数の立体配置で存在しているため，これらを考慮したデータを元に機械学習を行うことで，より多様な物性を高精度に再現できると考えられる。そこで，配座探索を行った結果得られる最安定構造のみを含むデータセットおよび，配座異性体のアンサンブルからなるデータセットについて深層学習モデルを学習した。予測精度を比較した結果，配座異性体を学習に用いた方が密度汎関数理論（DFT）計算による最安定構造のHOMO-1からLUMO+1の軌道エネルギーを再現でき，配座異性体を学習データに加えることの有用性が示された。2. 局所応答分散力法による分散力係数に関する検証局所応答分散力（LRD）法は，電子密度から分散力補正エネルギーを計算する手法であり，DFT計算において非局所電子相関を扱う方法の一つである。LRD法で得られる分散力係数は，最低次のC6係数はパラメータフィッティングにより良い精度であるが，高次の分散力係数は過大評価する傾向がある。C8およびC10係数に対して密度勾配項の係数を最適化することで，貴ガス二量体に対するC8およびC10係数の平均絶対誤差を134.28%から3.94%に抑えることができた。LRD法の表式はスピン分極に依存しない。非局所相関汎関数であるvdW-DFにおけるスピン分極への拡張は，LRD法に適用することができる。静的分極率の数値検証の結果，スピン分極に依存した表式は水素原子では有効であるが，アルカリ金属原子では分極率を大幅に過小評価する結果となり，スピン分極に依存しない表式の妥当性が示された。

1。在构建机器学习模型以预测分子物理特性时，通常使用每个分子使用一个分子图或三维结构时，对构象数据的效果进行验证，但通常不考虑构象异构体的集合。柔性分子以多种立体构型（包括构象异构体）存在，因此人们认为，通过基于对这些考虑的数据进行机器学习，可以以很高的精度复制更多样化的物理性能。因此，我们为数据集培训了一个深度学习模型，该模型仅包含由于构象搜索而获得的最稳定结构，以及由构型集合组成的数据集。比较预测准确性，可以表明，通过密度功能理论（DFT）计算，使用构象体可以从HOMO-1（最稳定的结构）中重现Lumo+1的轨道能，并且在训练数据异构体中添加构象体是有用的。 2。通过局部响应分散力法对分散力系数验证局部响应分散力（LRD）方法是一种计算电子密度分散力校正能量的方法，并且是处理DFT计算中非局部电子相关的方法之一。通过LRD方法获得的分散力系数是，由于参数拟合，C6系数的最低阶C6系数具有更好的精度，但是高阶分散力系数倾向于高估。通过优化C8和C10系数的密度梯度项的系数，降低气体二聚体的C8和C10系数的平均绝对误差从134.28％降低至3.94％。 LRD方法的表面不取决于自旋极化。非局部相关功能VDW-DF中自旋极化的扩展可以应用于LRD方法。静态极化性的数值验证表明，自旋极化对氢原子有效，但是碱金属原子的极化率显着低估，表明自旋极化的有效性。

项目成果

期刊论文数量（17）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Picture-change-corrected relativistic density functional theory based on transformation of density operator and density matrix

基于密度算子和密度矩阵变换的图像变化校正相对论密度泛函理论

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
Y. Ikabata;T. M. Maier;J. Seino;H. Nakai
通讯作者：
H. Nakai

Divide-and-Conquer Linear-Scaling Quantum Chemical Computations

DOI：
10.1021/acs.jpca.2c06965
发表时间：
2023-01-11
期刊：
JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY A
影响因子：
2.9
作者：
Nakai，Hiromi;Kobayashi，Masato;Nishimura，Yoshifumi
通讯作者：
Nishimura，Yoshifumi

Locally range-separated hybrid functionals from a gradient expansion of the exchange energy density

来自交换能量密度梯度扩展的局部范围分离的混合泛函

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
T. M. Maier;Y. Ikabata;H. Nakai
通讯作者：
H. Nakai

Applicability domain for machine-learned electron correlation model

机器学习电子相关模型的适用范围

DOI：
发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
0
作者：
Ryo Fujisawa;Mikito Fujinami;Junji Seino;Yasuhiro Ikabata;Hiromi Nakai
通讯作者：
Hiromi Nakai

DCDFTBMDプログラムによる励起状態ダイナミクス研究への展開

使用 DCDFTBMD 程序开发激发态动力学研究

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
Maeda Hiromitsu;Abiko Taichi;Haketa Yohei;Kobayashi Yoichi;Ishibashi Yukihide;Asahi Tsuyoshi;Yasuda Nobuhiro;中井浩巳，西村好史，吉川武司，浦谷浩輝，五十幡康弘，河本奈々，稲森真由
通讯作者：
中井浩巳，西村好史，吉川武司，浦谷浩輝，五十幡康弘，河本奈々，稲森真由