Development of reactive force-field and molecular dynamics simulation of electrode-electrolyte interfaces

电极-电解质界面反作用力场和分子动力学模拟的发展

• 批准号: 21K04650
• 负责人: 小林 亮
• 金额: $ 2.33万
• 依托单位: Nagoya Institute of Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21K04650/
• 关键词: 蓄電材料; 分子動力学; 反応力場; 電極電解質界面; 界面

本研究では，全固体電池の性能を左右する電極・電解質界面におけるミクロな反応機構を明らかにするため，分子動力学シミュレーション（MD）の中で化学反応を再現可能な原子間力場を効率的に構築する手法およびプログラムを開発する．開発した手法を用いてLi金属とNASICON型固体電解質の界面のシミュレーションを可能とする力場を構築し，電極・電解質 界面のMDシミュレーションを行い，ナノスケールの観点から界面構造変化やイオン伝導機構をより深く理解できる方法論を確立することを目的とする．前年までに開発した電荷可変型クーロンポテンシャルと環境依存型のMEAMポテンシャルのプログラムに加え，パラメータ最適化プログラムを汎用化し，MDプログラムで計算可能なあらゆる物理量に対してパラメータを最適化することを可能にし，独立したプログラムとして公開した．近年注目を集めているLi/LLZO系を対象とし，二体・三体分布関数や形成エンタルピーに対してポテンシャルパラメータを最適化し，Li/LLZO系ポテンシャルを構築し，現在ポテンシャルの精度検証を行っている．一方，化学反応を伴う種々の電極・電解質界面系に適応可能なことを検証するため，Li/LiF系界面のポテンシャル構築も行った．LiFは電子伝導・イオン伝導ともに低い材料だが，Li金属のデンドライト形成を抑制するためのコート材として有望視されている材料であり，Li/LiF界面がどのような構造になっていてイオン伝導性が発現するか調べる必要がある．Li/LiF系に関しても，各組成・構造における二体・三体分布関数と多くの組成におけるエンタルピー差を教師データとしてパラメータ最適化を行い，ポテンシャル構築を行った．界面における電荷分布を再現することを確認し，いくつかの界面モデルにおける構造の再現性などの検証を行い，ポテンシャルの精度検証を行った．

在本研究中，为了阐明影响全固态电池性能的电极/电解质界面的微观反应机制，我们将有效开发一种可以在分子动力学模拟（MD）中重现化学反应的原子力场我们将开发构建该系统的方法和程序。利用所开发的方法，我们构建了一个力场，可以模拟锂金属和NASICON固体电解质之间的界面，对电极/电解质界面进行MD模拟，并从纳米尺度研究界面结构和离子传导机制的变化目的是建立一种可以更深入理解的方法。除了去年开发的电荷可变库仑势和环境相关 MEAM 势程序之外，我们还使参数优化程序更加通用，使得可以优化所有可以计算的物理量的参数MD 程序，作为独立程序发布。针对近年来备受关注的Li/LLZO体系，我们优化了二体和三体分布函数和生成焓的势参数，构建了Li/LLZO体系势，目前正在验证潜力的准确性。另一方面，为了验证该方法对涉及化学反应的各种电极/电解质界面系统的适用性，我们还构建了Li/LiF界面的电势。尽管LiF是一种具有低电子电导率和低离子电导率的材料，但作为抑制Li金属中枝晶形成的涂层材料，它是一种有前途的材料，有必要研究这种情况是否发生。对于Li/LiF系统，我们使用每种成分的二体和三体分布函数以及许多成分的结构和焓差作为训练数据进行参数优化，并构建势。我们确认了界面处的电荷分布可以重现，验证了多个界面模型中结构的重现性，并验证了电势的准确性。

项目成果

Nagoya atomistic-simulation package (nap)

名古屋原子模拟包（nap）

リチウムイオン電池電極・電解質界面シミュレーションのための反応力場

锂离子电池电极/电解质界面模拟的反作用力场

• 发表时间: 2022
• 作者: Miyoshi R.;Mitsui K.;Shimizu T.;Saitoh A.;武井貴弘・竹原美来・高林知弘・熊田伸弘;小林亮
• 通讯作者: 小林亮

酸化物固体電解質粒界におけるイオン伝導抵抗機構:分子動力学解析

氧化物固体电解质晶界处的离子传导电阻机制：分子动力学分析

• 发表时间: 2022
• 作者: Shusuke Kasamatsu;Yuichi Motoyama;Kazuyoshi Yoshimi;Ushio Matsumo;Akihide Kuwabara;Takafumi Ogawa;小林亮，石田健人，中野高毅，中山将伸
• 通讯作者: 小林亮，石田健人，中野高毅，中山将伸

固体電解質材料のハイスループット原子間力場構築

固体电解质材料的高通量原子力场构建

• 发表时间: 2021
• 期刊: 日本セラミックス協会誌「セラミックス」
• 作者: 小林亮，中野高毅，中山将伸

分子動力学シミュレーションによる固体電解質粒界における局所イオン流解析

使用分子动力学模拟对固体电解质晶界进行局部离子流分析

• 发表时间: 2021
• 作者: 松本潮;小川貴史;クレイグ・A・J・フィッシャー;峰松治生，樽田誠一;小林亮，中野高毅，中山将伸
• 通讯作者: 小林亮，中野高毅，中山将伸