Synthesis procedure of well-defined zeolite and comprehensive understanding of detailed structure

明确沸石的合成过程和详细结构的全面理解

基本信息

批准号：
21H05011
负责人：
村松淳司
金额：
$ 124.3万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (S)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-07-05 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21H05011/
关键词：
ゼオライト同型置換精密構造解析放射光

项目摘要

本研究では、「よく定義されたゼオライト」の合成と放射光計測を用いた精密構造解析を目的としている。昨年度は、Alを骨格内に含有するCHA型ゼオライトを合成する際、前駆体にAlペアサイトが豊富に存在する非晶質アルミノシリケートを用いることで、Alペアサイトを豊富に有するCHA型ゼオライトが合成可能であることを見出だした。そこで本年度は、本手法の適用可能範囲を拡大するため、1)異なる骨格構造を有するゼオライト、2)異なる金属種を骨格内に有するCHA型ゼオライトの合成を検討してきた。1)について、MOR型やMFI型を候補として検討を進めたところ、これらの骨格構造においてもCHA型ゼオライトと同様にAlペアサイトを効率的に骨格内に構築できることが明らかとなった。また、Gaを骨格内に含有するCHA型ゼオライト合成を検討したところ、Gaペアサイトも構築可能であることがわかった。これらの結果は本合成手法の汎用性の高さを明確に示している。解析面においては、昨年度に引き続き、X線吸収分光を用いた金属種の局所構造解析を行なうと共にX線発光分光手法を取り入れることでより精密に局所構造を理解することを目指した。昨年度は、Fe含有MWW型ゼオライトのメカノケミカル（MC）合成において、前駆体中の金属種の局所構造がゼオライト結晶中に転写されることを見出だした。この知見を基にその他のゼオライト構造（MFI型、CHA型）についても検討を行った。結果として、MWW型のみではなく、その他の構造においても前駆体中の局所構造が転写されている様子が観測された。また、Fe含有ゼオライトのX線発光分光を測定したところ、吸着水の有無でFe種の状態が異なることがわかったため、この現象についても今後詳細に検討を進める。

这项研究的目的是合成“明确的沸石”并使用同步加速器辐射测量分析其精确结构。去年，我们在合成骨架含Al的CHA型沸石时，采用具有丰富Al对位点的非晶硅铝酸盐作为前驱体，发现了合成具有丰富Al对位点的CHA型沸石是可能的。。因此，今年，为了扩大该方法的适用性，我们研究了1）具有不同骨架结构的沸石和2）骨架中具有不同金属种类的CHA型沸石的合成。关于1)，我们研究了MOR型和MFI型作为候选，并且清楚的是，可以以与CHA型沸石相同的方式在这些骨架中有效地构建Al对位点。此外，当我们研究骨架中含有Ga的CHA型沸石的合成时，我们发现也可以构建Ga对位点。这些结果清楚地证明了这种合成方法的高度通用性。在分析方面，从去年开始，我们通过使用X射线吸收光谱并结合X射线发射光谱分析金属物种的局域结构，旨在更精确地了解局域结构。去年，在含铁MWW型沸石的机械化学（MC）合成中，我们发现前驱体中金属物质的局部结构转移到沸石晶体中。基于这些知识，我们还研究了其他沸石结构（MFI 型、CHA 型）。结果，观察到前体中的局部结构不仅转移到MWW型，而且还转移到其他结构。此外，当我们测量含Fe沸石的X射线发射光谱时，我们发现Fe物种的状态根据吸附水的存在或不存在而变化，因此我们将在未来继续详细研究这一现象。

项目成果

期刊论文数量（77）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Synthesis of high-silica CHA-type aluminosilicates by the seed-assisted aging treatment without fluoride media

无氟介质种子辅助老化处理合成高硅CHA型铝硅酸盐

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
角南昭太，高尾洋之，藤村宗一郎，葛西智基，内川隼杜;湯澤和也，石橋敏寛，福留功二，山本誠，村山雄一;Osuga Ryota
通讯作者：
Osuga Ryota

Mechanochemical Synthesis of Fe-Substituted MWW-type Zeolite Catalysts

Fe 取代 MWW 型沸石催化剂的机械化学合成

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Osuga Ryota;Tanaka Ginpei;Yabushita Mizuho;Ninomiya Kakeru;Maki Sachiko;Nishibori Maiko;Kanie Kiyoshi;Muramatsu Atsushi
通讯作者：
Muramatsu Atsushi

Synthesis of Fe-containing MWWzeolites via a mechanochemical method and evaluation of catalytic activity

机械力化学法合成含铁MWW沸石及催化活性评价

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
Tanaka Ginpei;Osuga Ryota;Yabushita Mizuho;Maki Sachiko;Kanie Kiyoshi;Muramatsu Atsushi
通讯作者：
Muramatsu Atsushi

Effects of Al distribution in the Cu-exchanged AEI zeolites on the reaction performance of continuous direct conversion of methane to methanol

Cu交换AEI沸石中Al分布对甲烷连续直接转化制甲醇反应性能的影响

DOI：
10.1016/j.apcatb.2023.122395
发表时间：
2023
期刊：
Applied Catalysis B: Environmental
影响因子：
0
作者：
Xiao Peipei;Wang Yong;Lu Yao;De Baerdemaeker Trees;Parvulescu Andrei-Nicolae;M?ller Ulrich;De Vos Dirk;Meng Xiangju;Xiao Feng-Shou;Zhang Weiping;Marler Bernd;Kolb Ute;Gies Hermann;Yokoi Toshiyuki
通讯作者：
Yokoi Toshiyuki

Transcription-induced formation of Al pair sites in CHA-type aluminosilicate using Al-rich amorphous aluminosilicate precursor

使用富铝非晶硅铝酸盐前体在 CHA 型铝硅酸盐中转录诱导形成 Al 对位点

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Imanishi Yoshiyasu;Xiao Ting;Yabushita Mizuho;Osuga Ryota;Nishitoba Toshiki;Maki Sachiko;Kanie Kiyoshi;Cao Wenbin;Tokoi Toshiyuki;Muramatsu Atsushi
通讯作者：
Muramatsu Atsushi