Development of methods for analyzing anharmonic phonons and their application to structure searches in dense hydrogen and hydrides

非简谐声子分析方法的开发及其在稠密氢和氢化物结构搜索中的应用

基本信息

批准号：
21K03437
负责人：
阿部和多加
金额：
$ 2.58万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

高密度水素の構造は、数百ギガパスカル領域においては、これまでも理論から詳しく調べられている。その結果によると、たとえ原子相であっても、固体水素の構造はそれほど単純ではないと考えられている。一方、陽子の零点エネルギー（ZPE）を適切に考慮すれば、単純で等方的な構造が安定化されるとの意見も古くからある。ただいずれにせよ、圧力がさらに増せば、いつかはfcc、hcp、bcc構造のような単純で等方的な構造が現れるはずだ。そのような等方的構造への転移圧を予測するとき、ZPEの非調和性がどのような効果をもつかは、あまりよく調べられていない。このような動機付けから本年度は、self-consistent harmonic 近似（SCHA）を用いることにより、テラパスカル領域における固体水素の構造を、ZPEの非調和効果も含めて調べた。SCHA計算には有効原子間ポテンシャルを用いるが、ここでは原子間ポテンシャルは二体ポテンシャルの和でかけるものと仮定し、第一原理計算の結果を再現するように作成されている。結果、固体水素は約3.9TPa付近で等方的な構造へ転移するとの予測が得られた。またそこでは、5つの等方的構造が、非常に近いエンタルピー（一原子当り0.01eV以内の差）で競合していることも分かった。非調和性を考慮しない場合、等方的構造への転移は2.3TPaという比較的低い圧力で起きる。また、4TPa以上ではfcc構造が特に低いエンタルピーをもち、多数の構造が競合するという状況も起きない。すなわち本研究結果は、ZPEの非調和性がテラパスカル領域の水素の相図に大きな影響を与えること示しており、調和近似を超えた零点エネルギーの扱いが不可欠であることを示唆している。

在过去的理论中，已经研究了数百个gigapascal区域的高密度氢的结构。结果表明，即使在原子阶段，固体的结构也不是那么简单。另一方面，长期以来一直认为，如果适当考虑质子的零点能量（ZPE），则可以稳定质子，简单，各向同性结构。但是，无论如何，如果压力进一步增加，最终将出现诸如FCC，HCP和BCC结构等简单的各向同性结构。在预测对这种各向同性结构的转移压力时，ZPE Anharmonicity的影响尚未得到很好的研究。基于这一动机，今年我们通过使用自洽的谐波近似（SCHA）研究了Terapacal区域中固体的结构，包括ZPE的非谐作用。有效的原子间电位用于SCHA计算，但是在这里，假定原子间电位乘以两个身体电位的总和，并被创建以重现第一原理计算的结果。结果，可以预测固体将转移到3.9 TPA附近的各向同性结构中。还发现那里的五个各向同性结构与非常接近的焓（每个原子的差异小于0.01EV）竞争。不考虑非谐度，转移到各向同性结构的情况下是在2.3 TPA的相对较低压力下发生的。此外，在4TPA或更高时，FCC结构的焓特别低，并且没有许多结构竞争的情况。换句话说，这项研究的结果表明，ZPE的呼吸道对Terapacal区域的氢相图具有重大影响，这表明将零点能量的处理超出谐波近似是必不可少的。

项目成果

期刊论文数量（1）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

テラパスカル圧力領域における水素の構造に対する非調和零点エネルギーの効果

非简谐零点能量对兆帕斯卡压力区氢结构的影响

DOI：
发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
0
作者：
T. Ishikawa;S. Nakano;T. Okazaki;D. Nishida;K. Takubo;Y. Okimoto;S. Koshihara;M. Hada;A. Miyawaki and K. Takahashi;阿部和多加
通讯作者：
阿部和多加