Molekulare Simulation der Wechselwirkung von Diffusion und Reaktion in porösen Medien

多孔介质中扩散与反应相互作用的分子模拟

基本信息

批准号：
14436011
负责人：
Professor Dr. Frerich Keil
金额：
--
依托单位：
Institut für Chemische Reaktionstechnik V-2
依托单位国家：
德国
项目类别：
Priority Programmes
财政年份：
2005
资助国家：
德国
起止时间：
2004-12-31 至 2010-12-31
项目状态：
已结题

来源：
https://gepris.dfg.de/gepris/projekt/14436011?language=en
关键词：
Molekulare Simulation der Wechselwirkung von

项目摘要

Obwohl Diffusions/Reaktionsphänomene von überragender Bedeutung für die Katalyse in porösen Trägern sind, gibt es nur wenige Arbeiten die sich mit diesem Problem auf molekularem Niveau umfassend beschäftigen. Bisher bestehen im Wesentlichen zwei getrennte Arbeitsrichtungen, nämlich einerseits quantenmechanische Berechnungen von Reaktionspfaden am aktiven Zentrum und andererseits molekülmechanische Simulationen von Diffusionsvorgängen. Der vorliegende Antrag zielt darauf ab, diese Gebiete zusammenzuführen. Es soll die Wechselwirkung zwischen der Diffusion von Reaktanten und Produkten und chemischen Reaktionen untersucht werden, wobei konsequent Daten aus molekularen Simulationen verwendet werden, beginnend mit DFT- und ab-initio-Rechnungen über Moleküldynamik (MD), kinetischen Monte Carlo-Simulationen (kMC) bis hin zu mesoskopischen Simulationen und Reaktorberechnungen. In der ersten Förderperiode wurde ein wesentlicher Fortschritt in der quantenchemischen Berechnung der Reaktionspfade des N2O-Abbaus mit NO-Beteiligung an mononuklearean Fe-Zentren in Fe-ZSM-5 erzielt. Außerdem wurde ein Reaktionsmechanismus des N2O-Abbaus auf dinuklearen Eisenzentren in Fe-ZSM-5 aufgestellt und mit Hilfe von mikrokinetischer Modellierung validiert. Die Ergebnisse dazu sind bereits veröffentlicht bzw. befinden sich im Druck. Im Rahmen dieser Projekte wurde ein sehr zuverlässiges Verfahren zur Berechnung von Übergangszuständen in chemischen Reaktionen entwickelt, das bereits in mehreren kommerziellen Programmen eingesetzt wird (QChem 3.0, Chemshell, VASP). Außerdem wurden Wechselwirkungspotentiale für N2O und O2 zur Verwendung in klassischen Simulationen optimiert. Eine Veröffentlichung dazu ist in Vorbereitung. Zur effizienten Berechnung von Reaktionsgleichgewichten in Poren wurde die „Reactive Monte Carlo Methode mit der „Configurational-bias Monte Carlo Methode kombiniert. Als Anwendungsbeispiel wurde die Propen Metathese in Zeolithen untersucht. Die Ergebnisse dazu sind bereits veröffentlicht.

Obwohl Diffusions/Reaktionsphänomene von überragender Bedeutung für die Katalyse in porösen Trägern sind,gibt es nur wenige Arbeiten die mit diesem Problem auf molecularkularem Niveau umfassend beschäftigen. Arbeitsrichtungen，nämlich einerseits Quantenmechanische Berechnungen von Reaktionspfaden am 活动中心和分子机械模拟 von Diffusionsvorgängen。 DFT 和 ab-initio-Rechnungen über Moleküldynamik (MD)、Kinetischen Monte Carlo-Simulationen (kMC) 是一种中观模拟和反应器。 Fe-ZSM-5 erzielt。 Fe-ZSM-5 erzielt。 QChem 3.0、Chemshell、VASP）。 Wechselwirkungspotiale für N2O 和 O2 zur Verwendung 在经典模拟中最优化。 Als Anwendungsbeispiel wurde die Propen Metathese in Zeolithen untersucht. Die Ergebnisse dazu sind bereits veröffentlicht。