累托石负载纳米金催化剂的制备及性能研究

Metal nanoparticles are widely used as the catalysts in the field of petrochemical, fuel cell, purification of exhaust gas and so on, but they have some defects such as difficult recovery and low catalytic efficiency due to the aggregation. In this project, rectories (RECs) are designed as the support of Au nanoparticles. Chitosan (or quaternized chitosan) is used to intercalate/ exfoliate REC layers to improve the specific surface area. Two methods are used to recycle catalysts. In the first method, chitosan are calcinated and changed into carbon layers on Ni nanoparticles to improve magnetic stability.The magnetic RECs are modified with acidified chitosan, and reduced HAuCl4 to Au noaoparticles on REC. In second methods, REC gels with porous 3D networks are fabricated using a simple process of aqueous gel precursor freezing, solvent exchange, and ethanol drying, where the two-dimensional REC layers are transformed into a three-dimensional porous gel supports to improve the catalytic efficiency. Since the hydroxyl groups of polysaccharide can form the interaction with metal ions, and prevent from the aggregates of metal nanoparticles, the dispersion and catalytic efficiency are improved.Two model reactions (the reduction of 4-nitrophenol and Suzukie-Miyaura coupling reaction) are used to assess the catalytic activity, stability and efficiency of (REC, modified REC, REC gels) supported Au catalysts. The project will provide a scientific basis for the study of metal nanoparticle supports with high disperdion as well as the applications on the recycle and efficient improvement of metal catalysts.

纳米金属催化剂在石油化工、燃料电池、汽车尾气净化等领域广泛应用，但存在回收困难、因易团聚而导致催化效率低等问题。本项目以层状累托石（REC）为纳米金属催化剂载体。为提高REC比表面积，用壳聚糖（或季铵化壳聚糖）改性扩大其层间距。为便于催化剂回收，方法一是将REC表面多糖成分炭化还原镍离子形成磁性REC，再用酸化壳聚糖改性并还原氯金酸，制得纳米金负载磁性REC；方法二是用凝胶冷冻干燥方法制备超轻多孔纳米金负载REC整体型凝胶，将二维载体转变为三维多孔凝胶载体，并同时提高催化效率。改性REC表面附着的多糖羟基可以与金属离子形成相互作用，防止纳米催化剂团聚，提高分散性和催化效率。采用模型反应评价纳米金负载磁性REC和REC整体型凝胶的催化性能以及循环催化性能。本项目可为高分散纳米金属催化剂载体研究奠定基础，也可为纳米金属催化剂回收、催化效率提高以及扩展其催化领域的应用提供科学依据。

纳米金属催化剂在石油化工、燃料电池、汽车尾气净化等领域广泛应用，但存在回收困难、因易团聚而导致催化效率低等问题。本项目以层状累托石（REC）为纳米金属催化剂载体。为提高REC比表面积，用壳聚糖（或季铵化壳聚糖）改性扩大其层间距。.利用磁性Fe3O4的磁性，先制备磁性累托石；然后利用阳离子交换法将酸化壳聚糖插入到累托石片层，目的是为了增大累托石的层间距，以及利用壳聚糖（CTS）的羟基可与金纳米粒子形成相互作用，抑制Au纳米粒子的团聚，增强Au NPs的分散性和催化活性。利用金纳米颗粒催化4-NP和MO的反应作为模型反应，去评估出REC-Fe3O4-CTS-AuNP复合材料的催化活性。在催化反应结束之后可以利用强磁体吸出催化剂，分离过程会变得更加简便。.利用阳离子交换法使壳聚糖插层REC，将层状累托石（REC）片层扩大或剥离，制备REC凝胶，冷冻干燥得到超轻多孔REC凝胶。这个过程将二维平面REC转变为三维多孔凝胶结构，增加Au纳米颗粒的催化效率。此外，还设计了REC-CTS-AuNP凝胶的反应柱，以此验证REC-CTS-AuNP对对硝基苯酚（4-NP），亚甲基蓝（MB）或甲基橙（MO）还原反应的连续催化及优异的重复性。.利用壳聚糖作为水中的稳定剂，通过成本低的一锅合成法快速合成了三维多孔的RGO-CTS-AuNP凝胶。这种方法不需要使用额外的还原剂（如硼氢化钠或肼）来获得RGO和AuNPs，并且同时形成多孔的整块的RGO-CTS-AuNP。设计RGO-CTS-AuNP凝胶的反应柱，评估催化剂的催化效率和重复利用性。.改性REC表面附着的多糖羟基可以与金属离子形成相互作用，防止纳米催化剂团聚，提高分散性和催化效率。采用模型反应评价纳米金负载磁性REC和REC整体型凝胶的催化性能以及循环催化性能。本项目可为高分散纳米金属催化剂载体研究奠定基础，也可为纳米金属催化剂回收、催化效率提高以及扩展其催化领域的应用提供科学依据。

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