强激光场下原子分子里德堡态的理论研究

Investigation on the dynamics of atomic/molecular Rydberg-state excitation in intense laser fields is frontier of current strong-field physics, which has significant impact on our understanding of the behavior of matters under extreme conditions. We will collaborate with the experimenter, and perform systematic study on the roles of atomic and molecular structure as well as molecular multi-center interference in Rydberg-state excitation process under strong laser fields, which is based on the developing full-dimensional time-dependent Schrödinger equation and developed quantum model based on strong-field approximation. We will investigate the process of atomic/molecular Rydberg state excitation in different laser fields to explore the quantum effects, and compare with experiments and the semi-classical calculations to study the limitation of semi-classical models. We will study the effect of molecular structures on the alignment-dependent Rydberg-state excitation in strong laser fields, which could be used as a tool to extract the information of molecular structures. We will explore impact of different ionization moments and distributions of initial momentum for the ionized electron on the population of Rydberg states in laser fields. This project will provide theoretical support for the investigation of the Rydberg-state excitation process for atoms and molecules under intense laser fields in experiments.

强激光场下原子分子里德堡态激发动力学的研究是当前强场物理领域的一个前沿热点课题，对于加深人们对极端条件下物质行为的认识具有非常重要的科学意义。本项目拟与实验紧密结合，发展高效的三维含时薛定谔方程的求解方法，并结合基于强场近似理论的量子模型，对强激光场下原子分子里德堡态激发动力学行为中原子分子结构效应、分子多中心干涉效应等过程进行深入而系统的研究。我们将在不同激光参数下研究原子分子的里德堡态激发过程，探索体系激发过程中的量子效应，并且与实验测量和半经典模型的计算进行比较，以及探讨半经典理论计算的局限性；研究分子结构对分子不同取向情况下里德堡态激发的影响，并提取分子的结构信息；研究激光场中电子在不同时刻电离和电离电子初始动量分布对体系里德堡态布居的影响。本项目的开展可以为实验研究强激光场下的原子分子里德堡态激发动力学提供理论支持。

强场原子分子里德堡态激发动力学的研究是原子分子物理领域的一个重要方向，其研究具有十分重要的科学意义和应用价值。2019-2021年，我们针对课题“强激光场下原子分子里德堡态的理论研究”开展工作，按预期目的完成了相关的课题任务并在Optica、Physical Review A、Optics Express等SCI期刊上发表了十一篇论文。针对本课题，我们主要取得了如下成果：基于强场近似理论提出了研究强激光场下原子分子里德堡态激发过程的量子模型，该模型的数值计算与从头计算和实验测量符合一致，我们明确了激光场中原子里德堡态激发是一个伴随原子阈上电离的相干重俘获的过程，并讨论了不同时刻电离的电子波包干涉对原子分子里德堡态布居的影响以及双中心干涉对分子里德堡态激发动力学的影响；其次，我们基于从头计算方法和强场近似研究了分子宇称对分子电离的影响，并研究双中心干涉对分子电离和分子里德堡态激发动力学的差异以及分子激发态对阈下谐波谱的影响；另外我们进一步发展了含时Hartree-Fock理论方法并研究了多电子动力学对强激光场下HCl分子取向电离和CO分子高次谐波谱极小值的影响；最后我们基于强场近似理论发展的维格纳函数方法研究了电子波包干涉和遂穿位置对原子光电子能谱。

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