沸石分子筛催化C5-C6糖转化为糠醛类平台化合物的固体NMR研究

Metal-modified zeolites exhibit exceptionally high catalytic activity toward the conversion of C5-C6 sugars to furfural platform chemicals. However, the detailed structure of active sites and reaction mechanism are still not well-understood. Metal Sn, Ti and Zr active sites will be constructed on zeolites catalysts using various preparation methods. Solid-state NMR in combination with other spectroscopic techniques (ESR, FT-IR, Raman, UV-vis, etc.) will be employed to characterize the structure of active sites. The reactivity of these catalysts in C5-C6 sugars conversion will be studied, in order to clarify the key factors that determine the preparation of catalysts with high activities and selectivity. The reaction pathway of C5-C6 sugars conversion to furfural platform chemicals will be monitored by 13C in-situ solid state NMR technique in order to capture the surface adsorbates and reaction intermediates. The structure and property relationship of the metal-modified zeolites will be revealed, which is helpful not only for understanding the reaction mechanism of C5-C6 sugars conversion but also for rational design of highly efficient catalysts for biomass conversion.

金属负载沸石分子筛催化剂在C5-C6糖类分子向糠醛类平台化合物转化反应中表现出较高的反应活性，对生物质资源的高效转化利用具有重要意义。但是对于金属负载分子筛活性中心的具体结构与性能以及C5-C6糖类转化机制尚不清楚。本项目拟通过不同方式构筑金属Sn、Ti和Zr负载的分子筛催化剂，采用固体NMR结合其他实验技术（ESR、FT-IR、Raman、UV-vis等），对催化剂的活性中心进行表征，阐明活性位的微观结构。研究C5-C6糖类分子向糠醛类平台化合物转化的反应性能，探索提高催化活性与选择性的关键控制因素。通过原位NMR技术跟踪13C标记C5-C6糖类在催化剂上的反应过程，原位捕获反应吸附态物种与反应中间体，研究吸附物种及中间体的结构与化学性质，揭示反应机理，为新型高效催化剂的设计提供依据。

金属负载沸石分子筛催化剂在C5-C6糖类分子向糠醛类平台化合物转化反应中表现出较高的反应活性，对生物质资源的高效转化利用具有重要意义。但是对于金属负载分子筛活性中心的具体结构与性能以及C5-C6糖类转化机制尚不清楚。本项目建立了一套并适用于生物质催化转化反应研究的先进固体NMR 实验方法和表征手段，开展了催化剂活性中心微观结构、活性中心与反应物相互作用以及反应中间体检测的研究，在活性中心的结构与C5-C6 糖类转化为糠醛类平台化合物反应性能间的内在联系中取得一系列成果。这些成果从微观上揭示多相催化剂表面的结构与反应性能的关系，不仅提升了固体NMR 在催化领域的应用水平，还为生物质转化高效催化剂及反应途径的开发提供指导。

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