浓度梯度掺杂形成方向一致内建场对热电材料Seebeck系数非正负对称提高的研究

本项目针对决定热电材料绩优值（ZT）的三个热电参数Seebeck系数（S）、热导率（K）、电导率（σ）相互关联、不能独立调制，以致ZT的提高很有限的情况，探索在保证（σ/k）不降低甚至增加的同时，相对独立地调制更能影响ZT的S的新途径。拟采用如下新思想设计热电材料：（1）设计叠层式梯度材料的掺杂浓度沿材料的一个方向递增，使相邻叠层之间产生方向一致的内建场，该内建场过滤低能载流子实现S的非正负（值）对称增强，避免了正负值同时增加时的相互抵消情况，获得热电模块的高S值；（2）设计叠层界面微结构，使其对电子散射小，对声子散射大，使（σ/k）值不变或者增加；大大增加ZT。本项目将通过以上热电材料的研制探索独立调制S的叠层材料的掺杂与几何尺寸规律，探索出相对独立调制S的新方法，为热电材料的ZT的大大提高开辟全新的有效途径，具有巨大的热电材料的理论研究意义和社会经济效益。

本项目针对决定热电材料绩优值（ZT）的三个热电参数Seebeck 系数（S）、热导率（K）、电导率（σ）相互关联、不能独立调制，以致ZT 的提高很有限的情况，探索在保证（σ/k）不降低甚至增加的同时，相对独立地调制更能影响ZT 的S 的新途径。原计划拟采用如下新思想设计热电材料，进行相应的研究：（1）设计叠层式梯度材料的掺杂浓度沿材料的一个方向递增，使相邻叠层之间产生方向一致的内建场，该内建场过滤低能载流子实现S 的非正负（值）对称增强，避免了正负值同时增加时的相互抵消情况，获得热电模块的高S 值；（2）设计叠层界面微结构，使其对电子散射小，对声子散射大，使（σ/k）值不变或者增加；大大增加ZT。本项目将通过以上热电材料的研制探索独立调制S 的叠层材料的掺杂与几何尺寸规律，探索出相对独立调制S 的新方法。.本项目在研究完成的过程中发现只要相邻叠层浓度梯度差达到一定值（20%），S会得到增加，k会有相应的减少，σ的变化不大。但是样品在使用几次后效果减弱甚至消失。我们在完成原来的研究内容的基础上又探索出一中宏观致密织构可以达到本项目的目的，而且不存在使用几次后出现效果减弱和消失的现象。采用宏观致密织构的方法制备的Sb掺杂的Bi-Te样品的S在全部测试温度范围内可以提高9-20%，热导率降低20-35%，电导率改变微小，因而ZT可以从1.0提高至1.4。与美国Zhifeng Ren研究小组得到的结果相当。他们是采用纳米化块体材料的晶粒。那种方法在低温发电（余热利用）时容易晶粒长大而逐渐失去高热电性能。我们的样品不存在这样的问题。因此，该提高S的方法具有很大的理论参考价值。.Bi-Te体系是目前已经在制冷和低温（80-200摄氏度）余热利用上已经有应用。是目前低温最好的热电材料。该材料性能的提高在这些应用上具有很大的价值，具有巨大的社会经济效益。

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