新型含双磷叶立德茂环卡宾配合物的合成及其催化甲基磺酸芳基酯与羰基化合物的alpha-芳基化反应的研究

结题报告
项目介绍
AI项目解读

基本信息

  • 批准号:
    20902043
  • 项目类别:
    青年科学基金项目
  • 资助金额:
    22.0万
  • 负责人:
  • 依托单位:
  • 学科分类:
    B0102.配位化学
  • 结题年份:
    2012
  • 批准年份:
    2009
  • 项目状态:
    已结题
  • 起止时间:
    2010-01-01 至2012-12-31

项目摘要

利用金属催化1,1'-二茂铁双金属化合物与叔膦配体的反应,设计合成一系列含双磷叶立德的茂环卡宾前体鏻盐,探索其反应机理,为制备新型碳环卡宾配体提供了一条崭新的途径。相对于传统的N-杂环卡宾配体,磷叶立德取代N-R部分,由于磷叶立德的诱导效应小于氨基基团,使得卡宾配体有更强的供电子能力。这些配体进一步与各种金属盐反应,得到相应的卡宾金属配合物。研究它们的催化性能,从中筛选出高效催化剂,解决甲基磺酸芳基酯难于活化的问题。通过改变膦配体的结构、过渡金属的种类、探讨碱、溶剂、温度等因素对反应的影响,优化反应条件,建立甲基磺酸芳基酯与羰基化合物的alpha-芳基化反应的高效催化体系。其中研究二茂铁的断裂、茂环的活化和对甲基磺酸芳基酯的碳-氧键进行氧化加成都有很强的挑战性,并且具有重要的学术意义和应用价值。

结项摘要

本项目利用钯催化1,1’-二茂铁双汞化合物与叔膦配体的反应,设计合成出一系列含双磷叶立德的茂环卡宾前体鏻盐,并提出可能的反应机理,为制备新型碳环卡宾配体提供了一条新的途径。利用核磁、单晶X-衍射等表征该类配体,相对于传统的N-杂环卡宾配体,磷叶立德取代N-R部分,由于磷叶立德的诱导效应小于氨基基团,使得卡宾配体有更强的供电子能力。通过理论计算,证实该类配体是已有文献报道中供电子能力最强的卡宾配体。研究它们的催化性能,实验结果表明,这类配体有非常高的催化活性,能室温下高效催化芳基氯的Suzuki 和Buchwald-Hartwig胺化反应。对甲基磺酸芳基酯与羰基化合物的alpha-芳基化反应和与芳基硼酸等的偶联反应有较好的催化活性。合成和表征了一些含双磷叶立德的茂环卡宾的二茂铁基环钯加合物,优化反应条件,它们能高效催化甲基磺酸芳基酯与羰基化合物、芳基硼酸等的偶联反应。我们还合成出一系列N杂环卡宾钯化合物及其二茂铁基环钯加合物,测试它们在偶联反应中的催化活性,建立芳基氯、甲基磺酸芳基酯与羰基化合物的alpha-芳基化反应的高效催化体系。在含卤原子配体的环钯化合物的合成及其反应性方面开展研究工作,发现其在反应中既是反应物又是催化剂,在碱性溶液中,通过自身钯催化羟基化反应,首次合成出四核环钯单膦加合物,并提出反应可能的机理,扩展含卤原子配体的环钯化合物在偶联反应中的应用。此外,合成和表征了一系列环铱金属化合物,对其发光和催化性能进行了研究。首次报道环铱膦加合物能高效催化醇与羰基化合物的alpha--烷基化反应,扩展铱催化剂的种类和反应的底物。特别是以前的催化体系对二茂铁羰基化合物的催化效果较差,而这个催化体系能高效的催化二茂铁羰基化合物的alpha--烷基化反应。. 本项目执行期为3年,现已完成项目研究内容,期间共发表SCI论文35篇,其中影响因子大于3.0的国际期刊论文6篇,同时本项目部分实验结果还在整理,撰写中。共申请国家发明专利3项,其中已获授权1项。获得河南省优秀自然科学论文一等奖2项,二等奖1项。结合单位的学科建设,培养硕士研究生7名,其中已毕业4名,指导5名青年教师进行科研工作。

项目成果

期刊论文数量(35)
专著数量(0)
科研奖励数量(3)
会议论文数量(1)
专利数量(0)
An Efficient Synthesis of Substituted Quinolines via Indium(III) Chloride Catalyzed Reaction of Imines with Alkynes
氯化铟(III)催化亚胺与炔烃反应高效合成取代喹啉
  • DOI:
    10.5012/bkcs.2012.33.1.43
  • 发表时间:
    2012-01
  • 期刊:
    BULLETIN OF THE KOREAN CHEMICAL SOCIETY
  • 影响因子:
    1.7
  • 作者:
    Zhu Mei;Fu Weijun;Xu Chen;Zou Guanglong
  • 通讯作者:
    Zou Guanglong
Gold-Catalyzed Homocoupling Reaction of Terminal Alkynes to 1,3-Diynes
金催化末端炔烃均偶联反应生成 1,3-二炔
  • DOI:
    10.5012/bkcs.2012.33.4.1325
  • 发表时间:
    2012-04
  • 期刊:
    BULLETIN OF THE KOREAN CHEMICAL SOCIETY
  • 影响因子:
    1.7
  • 作者:
    Zhu, Mei;Ning, Ma;Fu, Weijun;Xu, Chen;Zou, Guanglong
  • 通讯作者:
    Zou, Guanglong
Highly efficient undoped deep-blue electroluminescent device based on a novel pyrene derivative
基于新型芘衍生物的高效未掺杂深蓝色电致发光器件
  • DOI:
    10.1016/j.sse.2010.01.021
  • 发表时间:
    2010-05
  • 期刊:
    Solid-State Electronics
  • 影响因子:
    1.7
  • 作者:
    Chen Xu;Baoming Ji;Weijun Fu;Weizhou Wang;Lianbin Niu;Zhiqiang Wang
  • 通讯作者:
    Zhiqiang Wang
N-heterocyclic carbene adducts of cyclopalladated ferrocenylchloropyrimidine: synthesis, structural characterization and application in the Sonogashira reaction
环钯二茂铁基氯嘧啶的 N-杂环卡宾加合物:合成、结构表征及其在 Sonogashira 反应中的应用
  • DOI:
    10.1007/s11243-012-9617-0
  • 发表时间:
    2012-05
  • 期刊:
    Transition Metal Chemistry
  • 影响因子:
    1.7
  • 作者:
    Xu, Chen;Lou, Xin-Hua;Wang, Zhi-Qiang;Fu, Wei-Jun
  • 通讯作者:
    Fu, Wei-Jun
Monophosphine-Cyclopalladated Ferrocenylpyrimidine Complex: Synthesis, Crystal Structure and Reusable Catalytic System for Coupling Reaction of Aryl Chlorides in PEG-400
单膦-环钯二茂铁基嘧啶配合物:PEG-400 中芳基氯偶联反应的合成、晶体结构和可重复使用的催化体系
  • DOI:
    10.5012/bkcs.2012.33.4.1383
  • 发表时间:
    2012-04
  • 期刊:
    BULLETIN OF THE KOREAN CHEMICAL SOCIETY
  • 影响因子:
    1.7
  • 作者:
    Xu, Chen;Duan, Lu-Meng;Li, Zhen;Lou, Xin-Hua;Wang, Zhi-Qiang;Fan, Yao-Ting
  • 通讯作者:
    Fan, Yao-Ting

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课题项目:调控A型流感病毒诱导IFN-β表达的机制研究

AI项目摘要:

本研究聚焦于TRIM2蛋白在A型流感病毒诱导的IFN-β表达中的调控机制。A型流感病毒是全球性健康问题,其感染可导致严重的呼吸道疾病。IFN-β作为关键的抗病毒因子,其表达水平对抗病毒防御至关重要。然而,TRIM2如何调控IFN-β的表达尚未明确。本研究假设TRIM2通过与病毒RNA或宿主因子相互作用,影响IFN-β的产生。我们将采用分子生物学、细胞生物学和免疫学方法,探索TRIM2与A型流感病毒诱导IFN-β表达的关系。预期结果将揭示TRIM2在抗病毒免疫反应中的作用,为开发新的抗病毒策略提供理论基础。该研究对理解宿主抗病毒机制具有重要科学意义,并可能对临床治疗流感病毒感染提供新的视角。

AI项目思路:

科学问题:TRIM2如何调控A型流感病毒诱导的IFN-β表达?
前期研究:已有研究表明TRIM2参与抗病毒反应,但其具体机制尚不明确。
研究创新点:本研究将深入探讨TRIM2在IFN-β表达中的直接作用机制。
技术路线:包括病毒学、分子生物学、细胞培养和免疫检测技术。
关键技术:TRIM2与病毒RNA的相互作用分析,IFN-β启动子活性检测。
实验模型:使用A型流感病毒感染的细胞模型进行研究。

AI技术路线图

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          A[研究起始] --> B[文献回顾与假设提出]
          B --> C[实验设计与方法学准备]
          C --> D[A型流感病毒感染模型建立]
          D --> E[TRIM2与病毒RNA相互作用分析]
          E --> F[TRIM2对IFN-β启动子活性的影响]
          F --> G[IFN-β表达水平测定]
          G --> H[TRIM2功能丧失与获得研究]
          H --> I[数据收集与分析]
          I --> J[结果解释与科学验证]
          J --> K[研究结论与未来方向]
          K --> L[研究结束]
      
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