活性软物质体系复杂动力学行为的多尺度理论研究

Complex dynamics of active soft matter is a hot multidisciplinary topic with great challenges. As a result of the competition between dynamical processes at different scales, abundant collective behaviors and nonequilibrium structures are found in experiments. However, reported simulations with microscale details are hard to be expanded to large systems, and phenomenological equations leave out many important weak interactions. Our project intends to theoretically investigate the complex collective behaviors of active soft matter by developing and applying multiscale dynamical model and method, including the following parts: Building up multiscale dynamical models with sufficient microscale details and acceptable calculation efficiency, developing of nonequilibrium dynamical methods (such as multiparticle collision method and forward flux sampling), and applying them to reveal mechanism underlying dynamic self-assembly and nucleation in nonequilibrium systems. This project may provide deep insight for the self-assembly and nucleation of active soft matters, and open more aspects on the study of theoretical multiscale methods. What’s more, with the knowledge of the relationship between properties at the microscale and nonequilibrium structures at the macroscale, breakthrough in controlling of collective behaviors can be expected in active soft matter systems.

活性软物质体系复杂动力学的研究是多学科交叉的挑战性前沿课题。体系从微观、介观到宏观各个尺度上动力学过程的竞争，形成了丰富的群体动力学行为和非平衡结构。由于微观动力学模拟只能研究较小尺度的体系，而宏观唯象方程缺乏对微观机制的认识，本项目拟采用多尺度理论研究的方式对活性软物质体系的复杂动力学行为进行深入探索。主要内容包括：由统计力学基本原理出发，建立包含微观性质的群体动力学模型，发展多粒子碰撞、前向流采样等非平衡统计方法；从多个尺度动力学过程相结合的角度，揭示活性软物质体系的动态自组装机制与非平衡成核机理。本项目的研究，有望在探索动态自组装与非平衡成核的本质与规律，建立活性软物质微观性质与宏观结构之间的联系，发展相应的可控方法，推动多尺度理论计算方法发展等方面取得重要进展。

本项目主要致力于多尺度理论方法的发展及其在活性软物质体系的复杂动力学行为中的应用。项目执行期间，我们在活性纤丝、活性细胞等体系的多尺度建模及其群体动力学行为研究，自优化非平衡路径采样新方法发展及应用等方面取得若干重要进展，共发表基金标注SCI论文15篇。.1..建立了活性纤丝体系的多尺度动力学模型.建立了一个综合考虑长程流体力学作用、非平衡驱动、分子柔性、以及环境涨落的多尺度理论模型，研究细胞中生物纤维分子的动力学行为，发现纤丝既可经过自发对称性破缺形成稳定的旋转运动，也可通过长程流体作用形成稳定的耦合旋转（Soft Matter 2014）。为认识实验中群体旋转的起源提供了重要的物理图像。.2..流体环境中活性细胞运动的群体动力学手性.结合格子波尔兹曼方法与郎之万动力学模拟，发现活性细胞可通过流体环境的长程作用，自发产生从无手性态到群体动力学手性的转变。此外，体系还可产生动力学手性震荡、旋转结晶态、结晶态等丰富的群体动力学自组装行为。我们的研究对理解和认识流体力学相互作用在动力学手性形成过程中的作用提供了帮助（Soft Matter 2017）。.3..发展了自优化非平衡路径采样新方法.发展了一种通过局域动力学信息自适应确定界面的自优化路径采样方法，可以在不损失计算精度的情况下大大提高采样效率，并自动搜索出转变路径中可能存在的中间亚稳态。揭示了蛋白分子Protein L在外力下解折叠动力学的双路径机理，解释了解折叠速率随拉力非单调变化的现象（PCCP 2014）。.4..针尖增强二氧化碳还原反应的理论计算与机理.建立了一种涵盖吸脱附、表面扩散、二氧化碳相关还原反应及局域场致物质输运的统计力学模型，由体系的自由能泛函出发推导出体系时空动力学演化满足的动力学方程，该模型很好的还原了实验现象并发现针尖增强的二氧化碳还原反应强烈依赖于场致输运及表面吸附等动力学因素，为进一步提高体系的催化速率和效率提供了新的方向（Angew. Chem. Int. Ed. 2017）。

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