具有优异电化学储能性能的新型碳纳米管/高分子复合材料

The development of electrochemical energy storage materials has been widely investigated as a promising and important direction in Interdisciplinary fields, and polymer/carbon nanotube (CNT) composites represent one of the mostly explored electrode materials. Although they have experienced intensive studies in the past twenty years, it remains difficult for them to effectively meet the requirements in electrochemical energy storage as it is challenging to accurately control the composition, size and organization structure of CNTs..Here a new and general method is proposed to synthesize tunable CNT/composite materials. The CNTs can be controlled to be grown with doped graphene sheets on their surfaces, and the modified CNT may be accurately cut into desired sizes. More specifically, aligned CNT arrays are used as templates to produce the modified CNTs, and polymers are then incorporated into the modified CNT array to make composite arrays, followed by cutting them into thin composite films in a perpendicular direction relative to the CNT length. The composite film can be accurately controlled from tens of nanometers to hundreds of micrometers in thickness. The compositions, sizes and organization structures of CNTs are also accurately controlled. The aligned structure of CNTs has been further used to tune the structure and morphology of incorporated polymers. These novel composite materials demonstrate remarkable electrochemical energy storage properties, and a systematical study will be made to understand the underlying mechanism and rule. Finally, a family of high-performance lithium ion batteries and supercapacitors will be developed from the composite materials.

发展电化学储能材料是多学科交叉研究的一个重要方向，高分子/碳纳米管复合材料代表着被广泛研究的一类电极材料，然而历经20多年的深入研究，高分子/碳纳米管复合材料的性能仍然难以有效满足电化学储能的应用要求，其中一个关键挑战在于无法精确调控碳纳米管的组成、尺寸和组装结构。.本项目提出并发展出一个可控制备碳纳米管的新方法，主要设想是在碳纳米管外壁生长同轴密闭的掺杂石墨烯层，然后可以通过切片的方法剪裁碳纳米管。重点以高度取向碳纳米管阵列作为模板合成新型碳纳米管，接着加入高分子制备复合阵列，从垂直于碳纳米管长度的方向剪切，得到厚度从几十纳米到几百微米的新型碳纳米管/高分子复合膜。碳纳米管的组成、尺寸和密度精确可控，同时取向新型碳纳米管可以调控高分子的结构和形貌，得到具有优异电化学储能性能的复合材料。揭示电荷在新型复合材料中高密度储存和快速传输的机制与规律，发展出一系列高性能的锂离子电池和超级电容。

发展电化学储能材料是多学科交叉研究的一个重要方向，高分子/碳纳米管复合材料代表着被广泛研究的一类电极材料，然而历经多年研究，高分子/碳纳米管复合材料的性能仍难以有效满足电化学储能的应用要求，其中一个关键挑战在于无法精确调控碳纳米管的组成、尺寸和组装结构。本项目提出并发展了可控制备碳纳米管的新方法，即通过二次化学气相沉积方法，在模板取向碳纳米管外壁生长同轴密闭的掺杂石墨烯层，然后通过切片的方法剪裁碳纳米管，从而精确调控碳纳米管的组成、尺寸和组装结构。基于该方法，制备了一系列取向碳纳米管薄膜材料，研究了不同剪切速率对垂直取向碳纳米管薄膜取向程度和截面结构的影响，并阐明了其断裂机制。进一步引入其他功能高分子组分制备了复合材料，具有优异的力学、电学和电化学性能。然后，以取向碳纳米管及其复合薄膜作为电极材料，构建了一系列高性能柔性锂离子电池，揭示了电荷在新型取向碳纳米管中储存和传输的机理；以取向碳纳米管及其复合薄膜作为电极材料，构建了一系列超级电容器，发现新型取向碳纳米管的掺杂和取向结构，使其同时具有双电层和赝电容两种机制，从而实现了较高的比容量和倍率性能。最后，基于上述材料、器件和机制的系统研究，进一步发展了一系列柔性纤维电子器件，具有发电、储能、发光和传感等功能，并通过揭示器件长度与电荷传输之间的关联规律和开发工程化方法，实现了纤维电子器件的连续化制备，再通过编织获得织物，获得了柔性织物显示系统。这些材料和器件在可穿戴设备和智慧医疗等领域具有重要的应用前景。在本项目资助下，共发表学术论文81篇，包括2篇Nature、1篇Nat. Biomed. Eng.、10篇Angew. Chem. Int. Ed. 和7篇Adv. Mater.等；申请中国发明专利24项，其中已授权6项。相关研究成果获日内瓦国际发明展金奖（2018年）和国家自然科学二等奖（2019年）。

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