择优取向的PbPd1-xTMxO2（TM=过渡金属）薄膜的电性和磁性的高灵敏调控

Doped PbPdO2-based spin-gapless semiconductors are recently beginning to be appreciated for potential application in spintronic devices and new energy materials due to their peculiar properties of colossal electroresistance (CER) and giant magnetoresistance (GMR). In view of the novel magnetic behaviors and interesting electrical properties experimentally observed in PbPdO2-based band-gapless semiconductors, we are devoted to investigate the potential mechanisms behind colossal electroresistance, giant magnetoresistance and strain-induced resistance observed in film PbPd1-xTMxO2(TM= transition metal) using density functional theory(DFT) combining with non-equilibrium Green's function. Firstly, based on the crucial role of preferred orientation in CER and GMR of PbPd1-xTMxO2 film, we will investigate systematically the electronic structure and band-gap mediation of PbPd1-xTMxO2 film with different preferred orientation. Secondly, the first principles quantization transport approach based on DFT and non-equilibrium Green's function, is carried out to study quantitatively the electronic and magnetic behaviors of PbPd1-xTMxO2 film with different preferred orientation. According to the calculated results, we are devoted to reveal the potential mechanism behind colossal electroresistance and giant magnetoresistance, and propose a high-sensitivity regulation scheme of electronic and magnetic behaviors for gapless or narrow-gap semiconductors under application of external filed. The calculated results are expected to play a guiding role of band-gap regulation under external field in other gapless semiconductors.

掺杂PbPdO2自旋零带隙半导体具有奇特的巨电致电阻和磁电阻效应，在自旋电子器件和新能源材料中表现出巨大的应用前景，引起人们广泛关注。针对实验上呈现出的掺杂PbPd1-xTMxO2(TM=过渡族金属)半导体多样和令人感兴趣的电学和磁学特性，拟采用第一性原理密度泛函理论(DFT)并结合非平衡格林函数(NEGF-DFT)方法开展研究。项目主要研究内容如下：（1）基于前期研究发现择优取向对PbPd1-xTMxO2薄膜的巨电致电阻和磁电阻具有至关重要的影响，研究不同择优取向的薄膜的电子结构和带隙调控行为；（2）将DFT计算与非平衡态格林函数方法（DFT-NEGF）有机结合来定量研究择优取向的PbPd1-xTMxO2薄膜的电、磁输运行为，揭示应变电阻、巨电致电阻和磁致电阻的物理机制，从而提出零带隙或小带隙半导体通过外场实现高灵敏度调控的方法。期望本项目对其它零带隙半导体的外场调控有重要的指导意义。

零带隙半导体PbPdO2的能带结构对温度、电场、电流和磁场等因素影响极其敏感。利用过渡族金属元素（如Co、Mn等）替代PbPdO2中金属晶格位或利用氧空位调控都会使得半导体产生新颖的物理特性，如巨电致电阻和庞磁电阻效应，这将有力促进PbPdO2半导体在自旋电子器件和新能源材料领域中的广泛应用。 项目采用第一性原理密度泛函理论和Monte Carlo模拟研究PbPdO2基半导体在不同微结构下的电学和磁学行为。项目研究内容主要含以下3个部分：.1..采用第一性原理研究Co取代不同Pd晶格位下的PbPd0.875Co0.125O2的电子能带结构。计算结果表明，由于Co-O-Co （180°）间接交换效应，Co原子形成绝缘体反铁磁基态；在一个独特的分子场诱导下会产生能带交叉和p-d耦合，导致了Co掺杂的PbPdO2的金属铁磁性。结合蒙特卡罗模拟方法，研究了PbPd0.875Co0.125O2的磁化强度随温度和磁场变化曲线，结合实验结果，提出PbPd0.875Co0.125O2稀磁半导体高温铁磁性的起源。.2..系统地研究了应变对具有（002）择优取向的二维PbPdO2薄膜电子结构的调制。结果表明，在二维薄膜上施加2%的压缩或拉伸应变，则会发生间接-直接带隙转变。利用价导带不同点的电荷密度差研究了应变引起的间接-直接带隙转变机制，利用由于Pd-O键在应变下的键长和角度的变化、以及电荷转移和电荷极化的势垒很好地解释了应变作用下PbPdO2间接-直接带隙转变。对于（002）择优取向二维PbPdO2薄膜，沿x轴方向，理论计算的电子和空穴的载流子迁移率分别为11645.31和694.6 cm2V-1s-1 ，沿y轴方向，电子和空穴的载流子迁移率分别为935.05和16.05 cm2V-1s-1。.3..基于密度泛函理论和非平衡格林函数方法，研究了Mn 掺杂PbPdO2电子能带、自旋电流、透射谱和器件投影态密度。研究发现了Mn 掺杂PbPdO2材料的巨磁阻现象和滤波效应：在电极自旋平行排列构型下，自旋向上的电流远大于自旋向下电流, 即表现出明显的自旋过滤行为。而在两个电极自旋相反排列情况下，自旋向上的电流几乎被过滤了。Mn 掺杂PbPdO2有比较明显的GMR效应， GMR可以达到104-105数量级。

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