基于近红外高效上转换供体与量子点受体对的分子均相识别纳米传感器基本问题研究

The luminescence properties of NIR upconversion nanoparticles and quantum dots (QDs) are combined to solve the key problems in the development of homogenous immunoassay technology. We focus on the following issues: (1) the effective approaches to increase the efficiency of upconversion luminescent nano-donors (UNDs) (2) study the fluorescence resonant energy transfer process between UNDs and QDAs, and obtain the optimal conditions，(3) study the competition process between free molecules in solution and the molecules combined on UNDs or QDAs. The two key problems we focused on are the low efficiency of UNDs and the inefficient FRET process between UNDs and QDAs, we hope the basic physical principle of the new homogeneous assay technology could be offered in this work.

本项目将近红外上转换纳米粒子发光性质与量子点的光学性质相结合，构建生物分子均相识别纳米传感器，解决当前均荧光探针制约均相免疫检测技术应用发展的关键问题。重点研究：1：利用开发离子分区掺杂新结构，提高上转换纳米供体（UNDs）的发光效率，获得不激发生物体自荧光和无生物光损伤的高效荧光纳米供体；2：研究上转换纳米粒子和量子点之间荧光共振能量传递（FRET）的物理过程并对其进行调控的方法；3：研究溶液中待检测分子与UNDs和QDAs供受体对结合分子间的竞争动力学过程，评价分子识别纳米传感器的性能与功效。将重点解决UNDs上转换发光效率低和UNDs和QDAs之间FRET效率低这二个关键科学难题，为发展均相免疫检验新技术和新方法提供物理基础。

研究和发展快速荧光均相免疫检验技术已成为当前生物医学研究领域的一个热点。而纳米技术的进步为该类技术的发展提供了新思路。在本项目中，我们将近红外上转换纳米粒子与半导体量子点的光学性质相结合，开发了一种背景荧光噪声低，检测灵敏度高，检测方便快捷的荧光均相免疫检测技术。. 我们重点研究了以下三方面内容，取得的主要结果如下：1）开发出新型的NaErF4@NaYF4高效上转换发光纳米粒子体系。与传统体系相比，该体系发光效率高、可多波长激发、近单波长发射等优异性能使其可以作为“均相免疫检测”的良好供体。2）利用蒙特卡洛计算模拟，构建了稀土掺杂纳米粒子上转换发光的微观物理模型。并在实验上观察到了稀土离子激发态能量迁移的时间特性，使得稀土上转换发光的能量损失通道和微观动力学行为有了更加清晰的物理图像。3）系统研究了环境分子（染料、水分子、光敏剂分子）对上转换发光能量传递动力学过程的影响，并构建了基于上转换供体与量子点受体之间能量传递的生物分子均相识别纳米生物传感器。检测灵敏度达到ng/ml量级，满足医学临床的实际需求。. 目前，基于稀土上转换材料与量子点能量传递来进行分子均相免疫识别的新技术，我们已获得授权发明专利1项，正在申请的发明专利1项，发表SCI论文8篇（含影响因子大于10的论文2篇，一篇工作被中国稀土学会评为2018年度中国稀土十大科技新闻）。培养了博士毕业生2名，硕士毕业生2名。其中一名博士毕业生被授予“2018年中科院优秀毕业生”称号。. 我们的研究结果对于深入了解稀土上转换发光过程的物理机制，开发新型的高效稀土上转换发光材料以及将其应用于生物免疫检测领域，都具有重要的科学意义。

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