Fe含量渐变的未充满型钨青铜结构铌酸盐A5(Fe,Nb)10O30的组分设计、缺陷结构及介电性能

Iron-serials tungsten bronze type niobates A5B10O30 have strong ability of structure controlling and rich functions of dielectric properties, which can be serve as a good carrier to study the relationship between composition, structure and performance of perovskite-like materials. In order to clarify effect of component and structure distortion on dielectric and ferroelectric properties of these kinds of materials, unfilled iron-serials tungsten bronze structure niobate ceramics with vary iron content will be synthesized though designing cation composition, controlling different proportion of Fe3+ and Nb5+ occupy B site in this application first. And then influence mechanism of composition and defect structure (order/disorder occupation of A and B site, content and valence state of Fe, oxygen vacancy) on dielectric phase transition (ferroelectric-paraelectric) and dielectric properties (relaxation and non-relaxation) will be systematic studied, mainly discussing the influence rule of cation occupation and defect compensation effect on physical properties. On this basis, selecting proper cations and occupied proportion, developing niobate ceramics with excellent dielectric properties, thereby, providing theoretical and experimental base for properties controlling and optimizing of iron-serials niobate ceramics with tungsten bronze structure.

铁系钨青铜型铌酸盐A5B10O30在结构上具有强大的调控能力，在功能上具有丰富的介电性能，可以作为一种优秀的载体来探索类钙钛矿材料的成分、结构与性能之间的关系。为了明确这类材料的组分和结构畸变对介电、铁电等物理性能的影响，项目首先对阳离子的组成进行设计，调整不同比例的Fe3+离子和Nb5+离子占据B位，制备Fe含量渐变的系列未充满型钨青铜结构A5(Fe,Nb)10O30(A=Ba, Sr, La, Sm, Eu)铌酸盐陶瓷，其次系统研究成分和缺陷结构（A、B位有序/无序占位情况、Fe含量及价态变化、氧空位）对相变特性（铁电-顺电）、介电性能（弛豫、非弛豫）的影响机制，重点探讨离子占位、缺陷补偿对物理性能的影响规律，在此基础上，选择合适的离子及占位比例，开发具有优良介电性能的铌酸盐陶瓷材料，从而为铁系钨青铜结构铌酸盐陶瓷的性能调控与优化提供理论依据和实验基础。

钨青铜结构陶瓷具有强大的结构调控能力和丰富的介电性能，为了明确铁系钨青铜型铌酸盐A5B10O30材料的组分和结构畸变对介电、铁电等物理性能的影响，本项目首先确定钨青铜化合物Ba5-2xSm2xFexNb10-xO30能够稳定存在的范围，研究x变化引起的离子半径的改变对A位的填隙度、晶格畸变、有序/无序结构的影响，以及化合物结构与电学性能的关系。然后选择性能稳定的Ba4SmFe0.5Nb9.5O30化合物进行深入研究；通过A位不同半径的稀土取代，制备了Ba4RFe0.5Nb9.5O30(R = La，Pr，Nd，Eu，Gd)化合物，研究了稀土取代对钨青铜空位、晶格畸变等结构特性的影响，并通过相应的电学性能表征阐明结构、性能之间的关系，重点研究了处理气氛对未充满型钨青铜结构Ba4PrFe0.5Nb9.5O30、Ba4SmFe0.5Nb9.5O30陶瓷结构和介电性能的影响；另外通过A位Sr取代，B位Mn取代，合成制备了Ba4-xSrxSmFe0.5Nb9.5O30陶瓷和Ba4RMn0.5Nb9.5O30（R = La，Pr，Nd， Eu），并研究了这些化合物的组成、结构与电学、介电性能；进而比较全面地揭示A、B位离子取代、气氛处理、氧空位、晶格畸变和有序/无序结构对介电性能的影响机制。此外，通过调整Fe含量，得到Ba4-xSm2Fe2-xNb8+xO30(x = 0, 0.025, 0.05, 0.075, 1)的从填满型到未填满型转变的钨青铜结构陶瓷，并研究了A2位的充满度对Ba4-xSm2Fe2-xNb8+xO30陶瓷的结构、介电和导电性能的影响，并获得了系列具有良好介电性能的陶瓷材料。从而为从而为铁系钨青铜结构铌酸盐陶瓷的性能调控与优化提供理论依据和实验基础。

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