等离子体低温制备大面积单晶石墨烯的衬底催化特性及生长机理研究

Graphene has extraordinary electric and mechanical properties, which makes it a good candidate for many applications in fields such as electronics and so on. Currently, graphene can be obtained by mechanical exfoliation, epitaxial growth, and chemical vapor deposition (CVD). The former two methods are incapable of synthesizing large area graphene; while the CVD method often produces multi-crystalline graphene; the large amount of crystal boundaries therein cause deterioration of graphene quality and performances. Therefore, fabrication of large area single crystal graphene is very important for graphene research and applications. In this project, we will use plasma to synthesize large area single crystal graphene under lower temperature. To reach the goal, we have to clarify how the catalyzing performances of Cu substrates vary when there is external electric field or electric current; what kind of particles are produced by the plasma and how they spread; how these particles behave during the graphene nucleation and growth. We hope to find out the method of fabricating large scale single crystal graphene using plasma, and manage to obtain millimeter ~ centimeter sized single crystal graphene under 500 ℃ or even lower temperature. Furthermore, we hope that critical physical processes for synthesizing single crystal graphene by plasma can be clarified, which will facilitate the growth of even larger single crystal graphene.

石墨烯优异的电学、力学特性使其在电子学等领域有着重要的潜在应用。目前制备石墨烯的方法主要有剥离法、外延法、化学气相沉积法（CVD）等。前两种方法效率低，不适于大量制备；而CVD法的产物通常为多晶结构，大量晶界的存在导致石墨烯质量和性能大幅下降。因此，大面积单晶制备技术的缺乏正成为制约石墨烯相关研究及应用的重要瓶颈。本项目将采用等离子体在低温下制备较大面积的单晶石墨烯。研究的重点在于外加电场和电流对铜箔衬底催化特性的影响，放电产生的活性粒子的空间分布及其对单晶石墨烯成核和生长的作用。通过此项研究，我们希望掌握等离子体低温制备大面积单晶石墨烯的方法，在500℃甚至更低温度条件下实现毫米-厘米尺度单晶石墨烯的制备；同时，我们还希望进一步探索等离子体制备单晶石墨烯中关键的物理机制，为今后更大尺度单晶石墨烯的制备奠定基础。

大面积单晶石墨烯的制备是石墨烯研究领域的重要问题，也是未来关系石墨烯在光电领域应用的关键所在。基于CVD法制备大面积石墨烯通常需要较高的反应温度和较长的反应时间，为了研究低温制备大面积单晶石墨烯的可能性和方法，我们开展了本课题的研究。我们首先进行了PECVD低温制备石墨烯的研究，我们发现虽然等离子体可在较低温度下分解甲烷，为石墨烯生长提供足够的含碳粒子，但囿于低温导致的衬底上含碳粒子脱附速率慢以及含碳粒子扩散受限，所制备石墨烯质量不佳。为克服低温限制，我们进而尝试通过给衬底施加电流来改变其催化特性，希望能够改善所制备石墨烯的质量。然而通过研究发现，当衬底上有电流流过时，虽然含碳粒子在衬底上的行为有所改变，但仍是岛型生长主导生长过程，导致所制备石墨烯中含有大量的纳米颗粒，石墨烯质量依然不佳。这提示我们，低温制备大面积单晶石墨烯需找到有效驱动衬底上含碳粒子运动的方法。在生长气体放电的模拟研究中，我们发现粒子浓度的高低主要取决于发生相应反应所需的最低能量，由于氧气和水蒸气在等离子体中分解所需的能量较低，所以即便少量氧气或水蒸气便可产生明显影响。在水蒸气放电等离子体掺杂石墨烯的研究中，我们发现掺杂的主要基团为羟基和羰基，且掺杂的牢固程度与掺杂时间正相关。在气体放电等离子体制备大面积氧化石墨烯的研究中，我们发现在反应气体中混入少量的杂质水蒸气即可直接制备大面积氧化石墨烯，而且所制备的氧化石墨烯的电特性对水蒸气敏感，可用于制备湿度传感器。在分段生长法基于氧化衬底制备大面积单晶石墨烯的研究中，我们发现碳氧化物对石墨烯成核具有独特影响，基于这一影响，我们设计了分阶段在氧化铜衬底上生长大面积单晶石墨烯的方法，成功制备了毫米级别的单晶石墨烯。在基于石墨烯阳极OLED器件制备的研究中，我们发现阳极制备过程中引入的各类缺陷导致基于石墨烯的OLED器件具有较大的漏电流，这是未来石墨烯光电器件制备所需解决的关键问题。

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