基于仿生学电极结构设计的高负载锂硫电池研究

Lithium-sulfur (Li-S) battery is a promising candidate for the next generation energy storage device due to their high gravimetric energy density and low cost. Enormous efforts have been put on increasing the sulfur loading and sulfur/inactive-materials ratio of Li-S batteries. Inspired from the nature-created ant-nest structure, a novel Li-S electrode is designed to meet all these goals. With only three simple manufacturing-friendly methods, which includes slurry ball-milling, doctor-blade based laminate casting, and feasible sacrificial method, the ant-nest design can be successfully re-created in a Li-S electrode in this project, and the capabilities of ant-nest structures are studied with detailed reaction mechanism method, which include facilitate fast ion transportation, sustain polysulfide dissolution, and assist efficient precipitation. High cycling stability of Li-S batteries for practical application has been achieved with up to 3mgcm-2 sulfur loading. What’s more, the Li-S electrodes with up to 85% sulfur ratio have been achieved, which further demonstrates the efficient design of this novel ant-nest structure. This project aims at recreating the ant-nest structure with simple method, and solving the scientific problems in the Li-S battery with the bio-mimic design and deep mechanism study.

锂硫电池已成为近年最受关注的研究领域之一，也是最有潜力商用化的新型储能体系。本项目将主要解决高负载、高硫含量锂硫电池的应用化进程中的几个基础科学问题，采用巧妙的方法模拟、重构高效蚁巢仿生结构进行锂硫电池电极结构设计，从机理层面逐一发现并解决问题：利用蚁巢仿生结构的存储能力的优势，抑制多硫化物的扩散；利用巢穴微孔间高效运输通道，避免离子运输通道堵塞；并通过导电粘合剂及碳管搭建结构，增强机械强度，提高活性物质利用率。项目将从机理层面充分挖掘该仿生电极结构对硫化物的负载能力，实现3 mg•cm-2的负载量、硫含量高达85 wt%的电极结构，并实现综合性能优异的高负载、高硫含量锂硫电池，达到世界领先水平。同时，保障该方法制备工艺的低成本，并与锂电池生产工艺兼容，为锂硫电池的应用化进程提供支持。

本项目面向国计民生对高效能源存储的重大需求，针对目前最有潜力商用化、高能量密度（电池级能量密度≥500Wh/kg）的锂硫电池体系为研究对象，利用自然界的仿生结构的设计思路，指导锂硫电池电极结构设计，解决高负载、高硫含量锂硫电池性能提升所遇到的瓶颈问题。本项目利用四种不同的锂硫电池正极结构进行仿生学电极结构设计及输运机理研究，包括：利用碳纳米管（CNT）构筑的仿蚁巢电极结构、利用三维结构石墨烯（HPGC）构筑的仿蜂巢电极结构、利用CoS2@HPGC复合催化机制电极结构、利用VS4@HPGC-S构筑双活性新型锂硫电池体系。本项目将电化学分析与物理模型结合，完成了高负载、高硫含量锂硫电池性能提升瓶颈问题的科学讨论，并通过发挥仿生学结构各自的高效存储和超快速输运能力、抑制高负载锂硫电池中多硫化物的扩散、并提供快速反应所需的大反应界面和离子输运供给等结构功能，实现具有优异循环及倍率性能的高负载锂硫电池，并其中两个体系中实现了高硫含量85%的高负载电极。随后，项目在电解液添加剂及电解液减量优化、新型负极结构设计研究两个领域进行高负载锂硫电池体系优化，并通过三维结构石墨烯（HPGC）仿蜂巢电极结构构筑软包锂硫电池，实现了能量密度~360Wh/kg锂硫电池的稳定循环。由此，该项目为制备具有高负载量、高活性物质含量、长循环寿命的新型仿生学锂硫电极提供了理论和实验依据。在项目执行期间，共发表标注本课题基金号的论文8篇，包括ACS Nano、ACS Appl. Mater. Interfaces等SCI索引期刊论文7篇，其中五篇为TOP期刊；申请发明专利5项，授权发明专利2项；培养硕士生5名，获批研究生科研创新项目2项。

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