卤代多环芳烃在饮用水消毒过程中的形成机制研究
项目介绍
AI项目解读
基本信息
- 批准号:21677155
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:68.0万
- 负责人:
- 依托单位:
- 学科分类:B0604.水污染与控制化学
- 结题年份:2020
- 批准年份:2016
- 项目状态:已结题
- 起止时间:2017-01-01 至2020-12-31
- 项目参与者:安广宇; 李娜; 徐雄; 李春梅; 许美佳; 李强;
- 关键词:
项目摘要
Halogenated polycyclic aromatic hydrocarbons (HPAHs) are a class of compounds with one or more halogen substituent attached to the aromatic rings of corresponding parent polycyclic aromatic hydrocarbons (PPAHs). Due to its toxicity effect and occurrence in a wide variety of air, particles and fly ash, HPAHs has gradually become an advanced research hotspot. But to date, the occurrence of HPAHs in drinking water is rarely documented, which may owe to the fact that certain aspects about the formation of HPAHs during aqueous chlorination are still unclear. In this study a comprehensive two-dimensional chromatography/mass spectrometry and chromatography/mass spectrometry will be used to analyze HPAHs during aqueous chlorination disinfection. The mechanism and transformation of HPAHs, including the reactivity of parent PAHs, influence of pH level、sorption of humic substance、metal ion and bromide ion etc. will be discussed in this study. Quantum chemical computing method will also be employed to predict the structures of HPAHs and their reaction pathways. The distribution characteristics of HPAHs in effluents after chlorination disinfection of waterworks will be given. The results will provide a scientific basis for safety assessment of drinking water.
卤代多环芳烃是一类在母体多环芳烃上具有一个或者多个卤取代基团的化合物。其在大气、颗粒物、飞灰等介质中的存在状况和毒性效应的研究目前已经逐渐成为热点。但是至今卤代多环芳烃特别是高卤代多环芳烃在饮用水中的存在状况及其形成机制的研究则鲜有报道。本研究将借助全二维色谱/质谱和气相色谱质谱,建立针对氯化消毒后饮用水中可能生成的卤代多环芳烃的分析方法,研究卤代多环芳烃在氯化消毒工艺过程中可能的生成机制和变化规律。包括氯化消毒工艺过程中的卤代多环芳烃的反应动力学机制,反应体系的pH值,原水中存在的腐殖酸、金属离子以及溴离子等因素对卤代多环芳烃生成的影响,同时应用量子化学的方法分析反应路径,并对典型水厂氯化消毒工艺出水中卤代多环芳烃进行分析,研究卤代多环芳烃的存在情况和分布特征,为饮用水水质安全评价提供科学依据。
结项摘要
卤代多环芳烃是一类在母体多环芳烃上具有一个或者多个卤取代基团的化合物。其在大气、颗粒物、飞灰等介质中的存在状况和毒性效应的研究目前已经逐渐成为热点。但是至今卤代多环芳烃特别是高卤代多环芳烃在饮用水中的存在状况及其形成机制的研究则鲜有报道。本研究首先建立了一种以C18为固相萃取柱,二氯甲烷为洗脱溶剂的全二维色谱/质谱的定性分析方法可以准确的甄别出多种结构类似的卤代多环芳烃,并建立了可以同时分析42种多环芳烃和卤代多环芳烃的气相色谱质谱定量分析方法。在机制上研究上,获得了4种多环芳烃和次氯酸反应动力学参数,并发现pH的降低有利于多环芳烃的转化以及卤代产物的形成。此外,天然水体中溴离子的存在影响了多环芳烃的转化和卤代产物的形成,实验中首次获得了9种多环芳烃和次溴酸的反应动力学常数,其反应速率远高于次氯酸,并且发现溴离子的浓度越高越有利于多环芳烃的转化和溴代多环芳烃的生成。产物形成的机理主要有两种,苊烯、蒽和苯并[a]蒽发生单电子转移反应,主要生成较低毒性的氧代产物;萘、苊、芴、荧蒽、芘和苯并[a]芘发生亲电取代反应,主要生成较高毒性的卤代产物。进一步使用量子化学的方法预测了苊、蒽、芘和芴的转化产物的形成路径,首次发现了溴氯苊的存在并计算其形成路径。最后,对自来水中卤代多环芳烃的赋存状况进行了研究,首次发现了13种多环芳烃、5种氯代多环芳烃,5种溴代多环芳烃和3种氧代多环芳烃在龙头水中共存,给出了他们在城市中的分布特征以及健康风险,发现其健康风险与城市人群密度具有相关性,为饮用水水质安全评价提供了科学依据。
项目成果
期刊论文数量(6)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
The temporal changes of the concentration level of typical toxic organics in the river sediments around Beijing
北京周边河流沉积物中典型有毒有机物浓度水平的时间变化
- DOI:10.1007/s11783-018-1054-7
- 发表时间:2018-12-01
- 期刊:FRONTIERS OF ENVIRONMENTAL SCIENCE & ENGINEERING
- 影响因子:6.4
- 作者:Li, Qiang;Xu, Xiong;Zhong, Wenjue
- 通讯作者:Zhong, Wenjue
Occurrence, health risk assessment and regional impact of parent, halogenated and oxygenated polycyclic aromatic hydrocarbons in tap water
自来水中母体、卤代和含氧多环芳烃的存在、健康风险评估和区域影响
- DOI:10.1016/j.jhazmat.2021.125360
- 发表时间:2021
- 期刊:Journal of Hazardous Materials
- 影响因子:13.6
- 作者:Quanzhen Liu;Xiong Xu;Lihua Lin;Guang Yang;Donghong Wang
- 通讯作者:Donghong Wang
Transformation reactivity of parent polycyclic aromatic hydrocarbons and the formation trend of halogenated polycyclic aromatic hydrocarbons in the presence of bromide ion during chlorination
溴离子存在下氯化过程中母体多环芳烃的转化反应活性及卤代多环芳烃的形成趋势
- DOI:10.1016/j.cej.2020.125901
- 发表时间:2020-11-15
- 期刊:CHEMICAL ENGINEERING JOURNAL
- 影响因子:15.1
- 作者:Liu, Quanzhen;Xu, Xiong;Wang, Donghong
- 通讯作者:Wang, Donghong
Simultaneous determination of forty-two parent and halogenated polycyclic aromatic hydrocarbons using solid-phase extraction combined with gas chromatography-mass spectrometry in drinking water
固相萃取-气相色谱-质谱法同时测定饮用水中42种母体和卤代多环芳烃
- DOI:10.1016/j.ecoenv.2019.06.011
- 发表时间:2019-10-15
- 期刊:ECOTOXICOLOGY AND ENVIRONMENTAL SAFETY
- 影响因子:6.8
- 作者:Liu, Quanzhen;Xu, Xiong;Wang, Donghong
- 通讯作者:Wang, Donghong
Transformation of Bisphenol AF during Aqueous Chlorination: Kinetics, Mechanisms, and Influence of pH
双酚 AF 在水氯化过程中的转化:动力学、机制和 pH 值的影响
- DOI:10.1021/acsestwater.0c00186
- 发表时间:2020-11
- 期刊:ACS ES&T Water
- 影响因子:--
- 作者:Xiong Xu;Quanzhen Liu;Lu Bai;Long Wang;Donghong Wang;Steven Gao
- 通讯作者:Steven Gao
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- 通讯作者:王东红
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