新型液态硼氮储氢材料的设计和可控储氢的研究

The efficient and safe storage of hydrogen is a crucial component for the development of a hydrogen-based energy infrastructure. The current state-of-the-art for hydrogen storage is compressed H2 at 700 bar,but to increase the storage and transport of high-pressure gas, numerous condensed-phased hydrogen storage approaches are currently under investigation. These include metal hydrides, sorbent materials, and solid chemical hydride systems. The development of a liquid-phase hydrogen storage system has the potential to take the advantage of the exiting liquid-based distribution infrastructure. Based on my previous work on synthesis of a liquid B/N hydrogen storage material, we plan to develop a liquid hydrogen storage system, which would be air- and mositure stable, and recyclable; release H2 controllably and cleanly at the temperatures below or at the proton exchange membrane fuel cell waste-heat temperature of 80-90?C; utilizes catalysts that are cheap and enviormental friendly; features reasonable gravimetric and volumetric storage capacity.

作为21世纪的主要新能源之一，氢气的存储和安全运输一直是制约氢能经济发展的关键。目前关于储氢的研究主要集中在多孔化合物物理吸附储氢和固态金属、非金属氢化物的化学储氢。但是如果能设计开发液态储氢材料，那么将能更有效的利用现有的石油运输系统，为氢气存储和运输提供极大地便利。本项目研究将以申请人罗威发现的一种含硼氮化合物的新型液态储氢材料为基础，设计新型的液态储氢体系。在温和条件下，或者低于质子交换膜燃料电池waste heat的温度80-90?C下，通过对催化剂的筛选，对该液态储氢体系进行可控脱氢，并最终达到美国能源部预定的2015年储氢目标5.5 wt%。通过对脱氢的产物进行分离和表征，对脱氢机理进行研究，找到一个可控的、安全的、环境友好的、更具实际应用价值的液态储氢体系。最终运用无机化学、有机化学、金属有机化学、材料化学和理论化学的相关知识，初步建立一个液态储氢体系

氢气的安全存储和运输是制约“氢能经济”发展的瓶颈，本项目通过国家自然科基金青年基金的资助，合成了一些列以CBN杂环化合物为基础的氨基硼烷化合物，并通过对分子结构的调控，得到了常温下液态的化合物5-methyl-BN-cyclopentane，并对其的结构进行了表征。对这些CBN杂环化合物的脱氢进行了研究，成功分离出脱氢的中间产物，证明了脱氢机理是从单体到二聚再到三聚的一个过程。对脱氢产物的回收再生的研究，发现用盐酸代替甲醇，可以得到B-Cl产物，避免了高能量的B-O化合物的生成，可以大大降低再生过程中的能量消耗。初步建立了一个以CBN杂环化合物为储氢材料的液态储氢体系。同时，利用氨基硼烷的还原性，在纳米晶的可控合成方面做了一些尝试，合成了一系列高效催化甲酸和水合肼制氢的催化剂。

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