天然有机物筛分结构对不同晶体结构纳米羟基氧化铁吸附砷的影响和改善途径

Toxic effect and carcinogen risk of arsenic has caused greatly attention. It is necessary to look for safety, lowcost and environmental besign arsenic removal technology. In this propose we suggest to synthesize three different crystality of nano scale α、β、γ- Ferric oxyhydroxide particles. We adopt a novel separation process to fraction natural organic matter (NOM) by using resin loaded with Ferric oxyhydroxide column. We want to shade light on effects and molecularly interaction michanisms of NOM fraction's chemical structure and crystalline on arsenic interaction capacity with three different crystalline Ferric oxyhydroxide through absorption edge, dynamic and thermodynamic, equalibrium investigation and FTIR, XPS, LC-OCD, etc.. So as to confirm the correct NOM fraction chemical structures and crystalline type that could play more important role in arsenic-NOM- Ferric oxyhydroxide complex systems. The results will better improve to predict arsenic species migarition in water or waste containing ferric and importance of mineral bearing ferric in environmentla remediation. It is also very important to precisely describe adsorption ability and deliver novel arsenic remediation methods so as to reduce NOM influence to the less.

砷的毒性效应和致癌风险已经引起全球广泛关注，迫切需要寻找安全有效、成本低廉的饮水除砷方法。本文合成并表征三种晶体结构的纳米级α、β、γ-羟基氧化铁。首次提出树脂负载羟基氧化铁吸附柱筛分天然有机物(NOM)各级组份这一新型分离方法。通过吸收边，吸附动力学热力学和吸附平衡过程研究，阐述NOM筛分组分化学结构特性、羟基氧化铁晶体结构特性对砷形态在三种纳米级羟基氧化铁表面吸附的影响。通过红外光谱、X射线光电子能谱，尺寸排阻色谱-总有机碳分析仪等检测，从分子水平解释NOM-羟基氧化铁-砷的相互作用机理，确定能够作为NOM-砷-羟基氧化铁体系反应活性指示物NOM筛分组分的化学结构特性和羟基氧化铁晶体结构特性。本研究为更好预测NOM引起砷形态在水体中的迁移归趋、揭示含铁矿物在环境修复中的作用提供基础，也为更好的改善NOM对除砷影响提供改善措施，具重要的理论意义和应用价值。

砷的毒性效应和致癌风险已经引起全球广泛关注，砷污染所造成造成的水环境问题也是全球范围内亟需解决的重要环境问题之一。给予铁砷的共生关系，铁氧化矿物对砷展现出极好的亲和性。铁氧化物因其高表面电荷、大比表面积、稳定的理化性质等特点广泛存在于自然环境中。在地下水等天然水环境中，天然有机质（NOM）与砷同时存在时会发生复杂的交互作用，进而影响水环境中砷在铁氧化矿物表面的迁移、转化、归趋。本文通过直接水解制备三种同晶异质纳米α、β、γ—羟基氧化铁氧（FeOOH）并进行理化表征。通过静态吸附试验研究了吸收边，吸附动力学、吸附热力学和解析过程，阐述NOM筛分组分化学结构特性、羟基氧化铁晶体结构特性对无机砷形态在三种纳米级羟基氧化铁表面吸附分配行为影响。结果表明，有/无NOM存在情况下，pH对三种FeOOH吸附As(III)和As(V)的影响均不明显，只有pH>11时由于羟基的竞争才产生明显抑制；吸附热力学符合Langmuir吸附等温模型，吸附量的情况为α-FeOOH 对As(V)吸附容量为29.3 mg/g，对As(III)吸附容量为26.7 mg/g；β-FeOOH对As(Ⅴ)的最大吸附量达到16.6 mg/g，对As(III )的最大吸附量达到30.6 mg/g；γ-FeOOH 对As(V)吸附容量为12.2 mg/g，对As(III)吸附容量为30.7 mg/g。NOM的存在会对砷在FeOOH表面的吸附产生明显抑制作用，且随NOM浓度增加，抑制明显，反之亦然。对于α-FeOOH和β-FeOOH，NOM对砷（III）的抑制明显大于砷（V），对γ-FeOOH，NOM对砷（V）的抑制明显大于砷（III）。尺寸排阻色谱-总有机碳分析仪（LC-OCD）表明CDOC包括HS，LMW Neutrals和Building Blocks对砷在β-FeOOH表面产生竞争和定量抑制。结合三维荧光光谱、红外光谱（FTIR）、X射线光电子能谱（XPS）从分子水平解释NOM-羟基氧化铁-砷的相互作用机理。研究结果确定能够作为NOM-砷-羟基氧化铁体系反应活性指示物NOM筛分组分的化学结构特性和羟基氧化铁晶体结构特性。本研究为更好预测NOM引起砷形态在水体的迁移归趋、揭示含铁矿物在环境修复中的作用提供基础，也为更好的改善NOM对除砷影响提供改善措施，具重要的理论意义和应用价值。

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