功能导向隐钾锰矿纳米棒的可控制备及其催化脱除空气中苯的研究

结题报告
项目介绍
AI项目解读

基本信息

  • 批准号：
    21806016
  • 项目类别：
    青年科学基金项目
  • 资助金额：
    26.0万
  • 负责人：
    刘阳
  • 依托单位：
    大连理工大学
  • 学科分类：
    B0603.大气污染与控制化学
  • 结题年份：
    2021
  • 批准年份：
    2018
  • 项目状态：
    已结题
  • 起止时间：
    2019-01-01 至2021-12-31

项目摘要

Ozone and VOCs are two kinds of the principal air pollutants in China. In applicant's previous concluding NSFC project, the key factors that influence the activity and stability of ozone decomposition catalysts have been clarified. Therefore, in this project, we choose benzene as the target VOCs pollutant and focus on the key factors affecting the activity and stability of benzene decomposition catalysts, which is intended to lay the foundation for the synthesis of highly efficient and stable materials for the simultaneous removal of ozone and VOCs. Cryptomelane-type manganese dioxide, which has a tunnel structure of 2×2, is commonly used for the removal of gas-phase benzene. In this project, we plan to first synthesize cryptomelane nanorod and then carry out controllable modification to its structure. We will investigate the effects of the length of the cryptomelane tunnel, the exposed facets, exchange of tunnel ions, Mn vacancy, oxygen vacancy and anion/cation doping on the performance to decompose benzene. In addition, the reaction kinetics will also be studied, including the effects of reaction atmosphere, temperature and humidity on benzene decomposition. Finally, the relationship between the structure of the cryptomelane nanorod and its catalytic performance will be elucidated in order to obtain benzene-decomposition material with long-term activity.
在我国，臭氧和VOCs是两类主要气体污染物。申请人负责的前一个已结题自然科学基金项目阐明了影响臭氧分解催化剂活性和稳定性的关键因素。因此，在本申请项目中申请人拟选择苯作为目标VOCs污染物，并着眼于影响苯分解催化剂活性和稳定性的关键因素，旨在为合成同步去除臭氧和VOCs的高效、抗失活材料奠定基础。具有2×2隧道结构的二氧化锰-隐钾锰矿常被用于苯的催化分解反应中。本项目将首先合成隐钾锰矿纳米棒并进一步对其结构进行调控，研究隐钾锰矿纳米棒的隧道长度、暴露晶面、隧道离子交换、Mn空位、氧缺陷、阴/阳离子掺杂等对苯分解性能的影响；另外，还将研究苯分解的反应动力学，考察反应气氛、温度、湿度对苯分解性能的影响；最后，阐明隐钾锰矿结构与其催化分解苯性能间的关系，从而研制出对空气中苯具有长效分解能力的隐钾锰矿纳米材料。

结项摘要

《国民经济和社会发展第十四个五年规划和2035年远景目标纲要》提出，要推进PM2.5和O3协同控制，加快VOCs排放综合整治。高效减排VOCs不但能降低VOCs自身造成的生态环境和人体健康风险，而且将有效遏制PM2.5和O3浓度增长。催化氧化法作为VOCs污染治理的关键技术，其核心是构筑活性高、抗湿抗硫性能好、低成本的催化材料。基于上述背景和科学问题，本项目开展了以下工作：.（1）采用氧化还原法制备了不同Sn含量的Sn-ɑ-MnO2催化剂。Sn加入能提高ɑ-MnO2的氧空位含量和活性，因而增强了氧物种的可移动性。随Sn含量增加，氧空位含量和活性先升高后下降，在适中的Sn加入量下达到最大值。受氧空位性质的影响，Sn-ɑ-MnO2的苯氧化性能亦在此Sn添加量下为最佳。在综合以下实验结果（不同气氛下的苯吸附、C6H6-TPD、C6H6-TPO和气相苯的表面氧化反应）的基础上，提出了苯氧化路径。.（2）分别以Ce(NO3)3和Cu(NO3)2为前驱物、采用离子交换手段调变δ-MnO2层间离子种类，得到Ce-δ-MnO2和Cu-δ-MnO2催化剂。与钾型水钠锰矿相比，Ce-δ-MnO2和Cu-δ-MnO2的苯氧化活性显著提高。Cu-δ-MnO2不仅具有最高的反应速率，而且抗湿性好。Cu-δ-MnO2的高反应活性可归因于其大量的活性氧空位及高的表面可还原性和晶格氧活性。进一步应用硝酸后处理技术开发了富酸性位和氧空位的δ-MnO2纳米片。其在150 oC的苯转化率达40%，当反应温度仅为200 oC时即可实现苯的完全去除。对酸处理前后催化剂进行系统表征并结合实验设计，揭示了酸改性提高苯氧化性能的内在机制。.（3）通过硝酸后处理、Ag和磷钨酸共修饰及水洗的改性途径，对LiCoO2的氧空位含量和活性、活性氧物种含量进行调节。在苯的催化氧化反应方面，主要考察了干洁空气和湿气流条件及SO2与苯共存时LiCoO2的反应性能。从催化剂对苯和氧分子活化两个方面阐明了结构改性提高催化活性的内在机制。.（4）利用两步连续改性策略，包括K+离子插入隧道和NH4NO3后处理，协同增强α-MnO2的甲醛氧化活性和抗失活性质。通过综合比较改性前后催化剂的理化性质并构建“构-效”关系，发现氧空位活性高低是决定α-MnO2甲醛氧化性能优劣的关键因素。根据催化反应后样品表面的物种分析，提出了甲醛氧化的反应机理。

项目成果

期刊论文数量（8）
专著数量（1）
科研奖励数量（0）
会议论文数量（0）
专利数量（0）
Highly reactive bulk lattice oxygen exposed by simple water treatment of LiCoO2 for catalytic oxidation of airborne benzene
通过简单水处理 LiCoO2 暴露出高反应性块晶格氧，用于催化氧化空气中的苯
  • DOI：
    10.1016/j.mcat.2020.111003
  • 发表时间：
    2020-08
  • 期刊：
    Molecular Catalysis
  • 影响因子：
    4.6
  • 作者：
    Liu Yang;Gao Wei;Zhou Hao;Yi Xianliang;Bao Yongming
  • 通讯作者：
    Bao Yongming
Samarium doping boosts catalytic oxidation of airborne benzene over todorokite-type MnO2
钐掺杂促进了钙钛矿型二氧化锰对空气中苯的催化氧化
  • DOI：
    10.1016/j.apsusc.2019.144043
  • 发表时间：
    2020-01
  • 期刊：
    Applied Surface Science
  • 影响因子：
    6.7
  • 作者：
    Yang Liu;Lei Yan;Wei Gao;Si-Rui Zhu;Jingjing Zhan;Ranran Cao;Hao Zhou
  • 通讯作者：
    Hao Zhou
Synergy of the successive modification of cryptomelane MnO2 by potassium insertion and nitrogen doping for catalytic formaldehyde oxidation
钾插入和氮掺杂连续修饰钾锰矿MnO2催化甲醛氧化的协同作用
  • DOI：
    10.1016/j.cej.2021.133928
  • 发表时间：
    2021-12
  • 期刊：
    Chemical Engineering Journal
  • 影响因子：
    15.1
  • 作者：
    Ming-Shuang Niu;Huan-Huan Yang;Hao Zhou;Xianliang Yi;Xiao Zhou;Jingjing Zhan;Yang Liu
  • 通讯作者：
    Yang Liu
Synergy of lithium, cobalt, and oxygen vacancies in lithium cobalt oxide for airborne benzene oxidation: A concept of reusing electronic wastes for air pollutant removal
钴酸锂中锂、钴和氧空位的协同作用对空气中苯的氧化：再利用电子废物去除空气污染物的概念
  • DOI：
    10.1021/acssuschemeng.8b05894
  • 发表时间：
    2019
  • 期刊：
    ACS Sustainable Chemistry & Engineering
  • 影响因子：
    8.4
  • 作者：
    Tianchi Dai;Hao Zhou;Yang Liu;Ranran Cao;Jingjing Zhan;Lifen Liu;Ben W.-L. Jang
  • 通讯作者：
    Ben W.-L. Jang
One-pot synthesis of Ag-H3PW12O40-LiCoO2 composites for thermal oxidation of airborne benzene
一锅法合成 Ag-H3PW12O40-LiCoO2 复合材料用于热氧化空气苯
  • DOI：
    10.1016/j.cej.2019.121956
  • 发表时间：
    2019
  • 期刊：
    Chemical Engineering Journal
  • 影响因子：
    15.1
  • 作者：
    Yang Liu;Wei Gao;Jingjing Zhan;Yongming Bao;Ranran Cao;Hao Zhou;Lifen Liu
  • 通讯作者：
    Lifen Liu

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其他文献

干旱胁迫条件下发菜cphB差异表达与基因克隆
  • DOI：
    10.13417/j.gab.036.002472
  • 发表时间：
    2017
  • 期刊：
    基因组学与应用生物学
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    王淑萍;刘阳;严奉坤;吴诗杰;王玲霞;徐婷婷;梁文裕
  • 通讯作者：
    梁文裕
高性能计算在目标电磁散射特性分析中的应用
  • DOI：
    10.13443/j.cjors.2018083004
  • 发表时间：
    2019
  • 期刊：
    电波科学学报
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    刘阳;周海京;郑宇腾;陈晓洁;王卫杰;鲍献丰;李瀚宇
  • 通讯作者：
    李瀚宇
基于区域采样随机树的客车局部路径规划算法
  • DOI：
    10.13229/j.cnki.jdxbgxb20181089
  • 发表时间：
    2019
  • 期刊：
    吉林大学学报（工学版）
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    韩小健;赵伟强;陈立军;郑宏宇;刘阳;宗长富
  • 通讯作者：
    宗长富
污泥蚓粪的土壤改良效果及其重金属健康风险
  • DOI：
    10.15985/j.cnki.1001-3865.2017.05.001
  • 发表时间：
    2017
  • 期刊：
    环境污染与防治
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    赵淑艳;邢玉亮;周鑫;刘阳;范紫嫣;周涛;宋丹
  • 通讯作者：
    宋丹
功能可恢复钢框架力学性能及简化模型
  • DOI：
    10.11830/issn.1000-5013.202205017
  • 发表时间：
    2022
  • 期刊：
    华侨大学学报(自然科学版)
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    徐烨;刘阳;陈海;苏龙辉;陈业伟
  • 通讯作者：
    陈业伟

其他文献

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课题项目：调控A型流感病毒诱导IFN-β表达的机制研究

AI项目摘要：

本研究聚焦于TRIM2蛋白在A型流感病毒诱导的IFN-β表达中的调控机制。A型流感病毒是全球性健康问题，其感染可导致严重的呼吸道疾病。IFN-β作为关键的抗病毒因子，其表达水平对抗病毒防御至关重要。然而，TRIM2如何调控IFN-β的表达尚未明确。本研究假设TRIM2通过与病毒RNA或宿主因子相互作用，影响IFN-β的产生。我们将采用分子生物学、细胞生物学和免疫学方法，探索TRIM2与A型流感病毒诱导IFN-β表达的关系。预期结果将揭示TRIM2在抗病毒免疫反应中的作用，为开发新的抗病毒策略提供理论基础。该研究对理解宿主抗病毒机制具有重要科学意义，并可能对临床治疗流感病毒感染提供新的视角。

AI项目思路：

科学问题：TRIM2如何调控A型流感病毒诱导的IFN-β表达？
前期研究：已有研究表明TRIM2参与抗病毒反应，但其具体机制尚不明确。
研究创新点：本研究将深入探讨TRIM2在IFN-β表达中的直接作用机制。
技术路线：包括病毒学、分子生物学、细胞培养和免疫检测技术。
关键技术：TRIM2与病毒RNA的相互作用分析，IFN-β启动子活性检测。
实验模型：使用A型流感病毒感染的细胞模型进行研究。

AI技术路线图

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          A[研究起始] --> B[文献回顾与假设提出]
          B --> C[实验设计与方法学准备]
          C --> D[A型流感病毒感染模型建立]
          D --> E[TRIM2与病毒RNA相互作用分析]
          E --> F[TRIM2对IFN-β启动子活性的影响]
          F --> G[IFN-β表达水平测定]
          G --> H[TRIM2功能丧失与获得研究]
          H --> I[数据收集与分析]
          I --> J[结果解释与科学验证]
          J --> K[研究结论与未来方向]
          K --> L[研究结束]
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