高性能巴豆醛气相选择性加氢Ir/TiO2催化剂的研究

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AI项目解读

基本信息

  • 批准号：
    21173194
  • 项目类别：
    面上项目
  • 资助金额：
    61.0万
  • 负责人：
    罗孟飞
  • 依托单位：
    浙江师范大学
  • 学科分类：
    B0202.催化化学
  • 结题年份：
    2015
  • 批准年份：
    2011
  • 项目状态：
    已结题
  • 起止时间：
    2012-01-01 至2015-12-31

项目摘要

巴豆醛选择性催化加氢是合成巴豆醇的有效方法，然而热力学上不利于C=O选择性加氢，副反应较多，导致了现有气相加氢催化剂存在低选择性和失活两个迫切需要解决的关键问题。针对以上问题，本项目致力于提高Ir/TiO2催化剂的巴豆醛选择性加氢性能，探明反应机理、失活机理：① 开展Ir/TiO2催化剂中Ir物种的存在形式、Ir粒子尺寸、表面酸性对反应物种（产物）吸附性能和C=O选择性加氢的影响研究；② 探明积炭（或聚合物）、CO吸附两种中毒形式与催化剂表面Ir物种存在形式和表面酸性的关系，及其对巴豆醇选择性的影响；③研究第二金属M（Fe、Zn、Sn、In等）对Ir/TiO2催化剂表面性质的调变作用，进一步提高Ir/TiO2催化剂的选择性和反应稳定性。申请者近年来开展了气相巴豆醛选择性加氢方面研究，对Ir/TiO2催化剂体系进行了有益的探索研究，研究积累为项目的顺利完成提供了扎实的基础。

结项摘要

巴豆醛是不饱和醛中最具代表性的一类有机化合物，采用气相催化巴豆醛选择加氢制备巴豆醇符合原子经济和绿色化学要求，具有重要的工业应用和学术价值。本课题详细研究了不同载体负载的Ir催化剂，及其催化剂制备方法对催化剂性能影响，重点研究催化剂的失活机理，开发了高性能的Ir/Fe/SiO2催化剂，找到了100小时不失活的催化剂体系。提升了对巴豆醛选择性加氢催化剂的认识。核心研究成果如下：.1. Ir/TiO2催化剂的气相巴豆醛选择加氢反应性能。发现Ir/TiO2催化剂上均发生失活现象，其原因是巴豆醛分子强吸附在催化剂表面以及发生脱羰基反应。催化剂(Ir/TiO2-300)在具有最高的反应活性和选择性。催化剂的催化活性和选择性主要取决于Ir物种上的电子云密度和催化剂的表面Lewis酸。Ir/TiO2-300催化剂之所以具有较好的催化活性和选择性，是由于C=O键和Ir 物种之间有着合适的相互作用以及催化剂表面有着适宜的Lewis酸。.2. Ir/MOx/SiO2催化剂的气相巴豆醛选择加氢反应性能比较。采用浸渍法制备不同助剂的Ir/MOx/SiO2催化剂（M=Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu）用于巴豆醛加氢的反应中，助剂能有效提高Ir/SiO2催化剂的选择性加氢性能，发现了高性能、高稳定性的Ir/FeOx/SiO2催化剂。催化剂表面存在Ir0-Ir+界面有利于巴豆醛加氢反应。.3. Ir和FeOx浸渍顺序对Ir-FeOx/SiO2催化剂性能的影响。通过比较Ir/FeOx/SiO2催化剂及FeOx/Ir/SiO2催化剂，及其单组份Ir/SiO2催化剂及FeOx/SiO2催化剂，探究浸渍顺序对催化剂性能的影响。结果发现先浸渍Fe后浸渍Ir的Ir/FeOx/SiO2催化剂表现出高稳定性及高选择性，而先浸渍Ir后浸渍Fe的FeOx/Ir/SiO2催化剂虽然初始活性非常高，表现出剧烈的失活现象。.4. Fe添加量对Ir/FeOx/SiO2催化剂性能的影响。考察Fe含量对Ir/FeOx/SiO2催化剂上巴豆醛选择性加氢性能的影响。发现添加少量Fe有利于催化剂的性能提升，而当Fe的添加量过高时（Fe/Ir≧3.5），催化剂的初始活性虽然得到很大提高，却出现严重的失活。失活原因为催化剂产生的新界面（Ir-Ir+、Ir-Fen+及Ir+-Fen+）以及催化剂表面暴露的FeOx物种。

项目成果

期刊论文数量（15）
专著数量（0）
科研奖励数量（0）
会议论文数量（0）
专利数量（0）
Characterizations of Ir/TiO2 catalysts with different Ir contents for selective hydrogenation of crotonaldehyde
不同Ir含量的Ir/TiO2巴豆醛选择加氢催化剂的表征
  • DOI：
    10.1007/s11144-012-0435-3
  • 发表时间：
    2012
  • 期刊：
    Reaction Kinetics, Mechanisms and Catalysis
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    Lu; Jiqing;Xie; Guanqun;Zhu; Lin;Luo; Mengfei
  • 通讯作者：
    Mengfei
还原温度对Ir/ZrO_2催化剂上巴豆醛选择性加氢的影响
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    2012
  • 期刊：
    Chinese Journal of Catalysis
  • 影响因子：
    16.5
  • 作者：
    鲁继青;谢冠群;陈萍;罗孟飞
  • 通讯作者：
    罗孟飞
Effect of reduction temperature on selective hydrogenation of crotonaldehyde over Ir/TiO2 catalysts
还原温度对 Ir/TiO2 催化剂上巴豆醛选择性加氢的影响
  • DOI：
    10.1016/j.apcata.2012.05.024
  • 发表时间：
    2012
  • 期刊：
    Applied Catalysis A: General
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    Zhu; Lin;Luo; Liang-Feng;Huang; Wei-Xin;Luo; Meng-Fei
  • 通讯作者：
    Meng-Fei
巴豆醛气相选择性加氢催化剂
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    2012
  • 期刊：
    Progress in Chemistry
  • 影响因子：
    1.3
  • 作者：
    陈萍;谢冠群;罗孟飞
  • 通讯作者：
    罗孟飞
Promoting effect of Ir on the catalytic property of Ru/ZnO catalysts for selective hydrogenation of crotonaldehyde
Ir对Ru/ZnO催化剂巴豆醛选择加氢催化性能的促进作用
  • DOI：
    10.1016/j.apsusc.2013.04.122
  • 发表时间：
    2013
  • 期刊：
    Applied Surface Science
  • 影响因子：
    6.7
  • 作者：
    Yu; Qin;Wang; Yue-Juan;Luo; Meng-Fei;Lu; Ji-Qing
  • 通讯作者：
    Ji-Qing

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  • 作者：
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  • 通讯作者：
    罗孟飞

其他文献

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AI项目解读示例

课题项目：调控A型流感病毒诱导IFN-β表达的机制研究

AI项目摘要：

本研究聚焦于TRIM2蛋白在A型流感病毒诱导的IFN-β表达中的调控机制。A型流感病毒是全球性健康问题，其感染可导致严重的呼吸道疾病。IFN-β作为关键的抗病毒因子，其表达水平对抗病毒防御至关重要。然而，TRIM2如何调控IFN-β的表达尚未明确。本研究假设TRIM2通过与病毒RNA或宿主因子相互作用，影响IFN-β的产生。我们将采用分子生物学、细胞生物学和免疫学方法，探索TRIM2与A型流感病毒诱导IFN-β表达的关系。预期结果将揭示TRIM2在抗病毒免疫反应中的作用，为开发新的抗病毒策略提供理论基础。该研究对理解宿主抗病毒机制具有重要科学意义，并可能对临床治疗流感病毒感染提供新的视角。

AI项目思路：

科学问题：TRIM2如何调控A型流感病毒诱导的IFN-β表达？
前期研究：已有研究表明TRIM2参与抗病毒反应，但其具体机制尚不明确。
研究创新点：本研究将深入探讨TRIM2在IFN-β表达中的直接作用机制。
技术路线：包括病毒学、分子生物学、细胞培养和免疫检测技术。
关键技术：TRIM2与病毒RNA的相互作用分析，IFN-β启动子活性检测。
实验模型：使用A型流感病毒感染的细胞模型进行研究。

AI技术路线图

        graph TD
          A[研究起始] --> B[文献回顾与假设提出]
          B --> C[实验设计与方法学准备]
          C --> D[A型流感病毒感染模型建立]
          D --> E[TRIM2与病毒RNA相互作用分析]
          E --> F[TRIM2对IFN-β启动子活性的影响]
          F --> G[IFN-β表达水平测定]
          G --> H[TRIM2功能丧失与获得研究]
          H --> I[数据收集与分析]
          I --> J[结果解释与科学验证]
          J --> K[研究结论与未来方向]
          K --> L[研究结束]
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