自限制构筑生物质碳/石墨烯/超微MoS2复合气凝胶实现高赝电容性能

MoS2 has been considered as a candicate material for pseudocapacitor due to its high theoretical specific capacity. However, its inherent low conductivity and easy aggregation limit the practical application. Although the conductivity of MoS2 can be improved by compositing with graphene, the graphene and large MoS2 sheets are still easy to restack during the recombination process, which leads to the inferior pseudocapacitor performance. In the present project, nanocellulose, with high ratio of length to diameter was used as the scaffold. It can effectively prevent the restacking of graphene sheets and provide space for uniform growth of MoS2. In addition, the in-situ growth of ultramicro MoS2 can be obtained using the MoO3 nano-dots as self-limiting sites. With the increasing of active sites, the pseudocapacitance can be improved significantly. The biomass-derived carbon/graphene/ultramicro MoS2 hybrid aerogels prepared by this method has great potential in supercapacitors. The basic preparation mechanism of hybrid aerogel will be illustrated by monitoring the transformation process from molybdenum source to MoS2 and the formation process from biomass to carbon. After that, the controllable scientific theory of aerogesl also will be given, including the contents and crystal structures of MoS2 and carbon. Finally, the transport of ions in the aerogels will be investigated systematically and in depth.

MoS2是一种具有很高理论比容量的赝电容电极材料，但其低电导率及易堆叠固化严重限制了其实际应用。MoS2与石墨烯复合虽然可以提高其导电性，但是在制备的过程中石墨烯片层间及大的MoS2片层容易堆叠，导致其赝电容性能仍然较低。本项目拟利用长径比高的纳米纤维素为支架，限制石墨烯及MoS2片层间堆叠，为MoS2均匀生长提供空间，另外，在石墨烯表面以MoO3纳米点为限制点原位转化生长尺寸较小的超微MoS2，其活性位点数目可显著增加，赝电容性能增强。采用此种方法制备的生物质碳/石墨烯/超微MoS2复合气凝胶在超级电容器领域拥有很大的发展潜力。本项目拟通过追踪钼源和生物质分别转化为MoS2和碳功能组分的具体历程，揭示复合碳气凝胶的合成机制；并阐明其可控制备科学理论，实现MoS2和碳功能组分的定量调节以及结构的可控构筑。在可控制备的基础上，理清电解质在气凝胶内部的传输机理。

因为超高的理论容量及优异的电催化活性，二维过渡金属材料MoS2被认为是优异的超级电容器及电催化析氢电极材料。然而，由于其本身的固有结构导致其具有较低的电导率，并且在制备的过程中经常发生严重的堆叠，严重的限制了其赝电容容量及催化过程中活性位点的暴露。针对这个问题，在本项目中，我们以一维材料细菌纤维素（BC）及碳纳米管（CNT）为“支架”撑开石墨烯及MoS2片层，除了可以限制材料的堆叠，还能够增加材料的孔隙率及导电性。以MoO3纳米点为限制位点原位转化超微MoS2，有效降低MoS2的尺寸，暴露出更多的活性位点。将制备的一维碳/二维石墨烯/MoS2用于超级电容器中可以改善材料的导电性及赝电容性能。除此之外，将该种材料用于电催化析氢（HER）反应中，催化效果提升明显，表现出优异的电化学稳定性。.同时，我们还拓展了MoS2复合材料的制备方法，用以改善其本身固有的基面原子不活泼及导电性差的缺陷。我们采用结构工程在碳布上原位制备了MoO2/MoS2的异质结构，电催化HER效果优异。除此之外，我们还采用原子掺杂工程制备了一系列杂原子掺杂（Ni掺杂，P掺杂及N,P双掺杂）的MoS2材料，将该系列复合材料用于电催化过程中效果显著。我们进一步研究了各种MoS2基复合材料电化学性能提升的机理，阐明了复合材料结构与离子传递、储存的量化关系。为新型电化学MoS2复合材料的开发提供了新的路径。.在本项目的资助下，我们取得了优异的研究成果，在International Journal of Hydrogen Energy，Sustainable Energy & Fuels，Journal of Electroanalytical Chemistry， New Journal of Chemistry等杂质发表SCI论文4篇，均为第一资助。培养了3名研究生及多名本科生，达到预期研究目标。

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