表面等离激元介导上转换纳米晶@Au-靶向配体系统的光物理

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AI项目解读

基本信息

  • 批准号:
    11474035
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    95.0万
  • 负责人:
  • 依托单位:
  • 学科分类:
    A2207.光谱学与固体发光
  • 结题年份:
    2018
  • 批准年份:
    2014
  • 项目状态:
    已结题
  • 起止时间:
    2015-01-01 至2018-12-31

项目摘要

Up-converting nanoparticle@Au core-shell nanostructure is considered as a promising functional structure of nanocomposites used in medical imaging and therapeutics. However, due to the intrinsic disadvantages of upconverting core including small absorption cross section, forbiddened f-f transition etc.,the up-conversion luminescence efficiency and intensity are weak(for NaYF4:Er,Yb nanoparticle,<1%),which is a main setback of their widely applications. Two protocols are adopted to improve the up-conversion luminescence. One is to change the main factors which intrinsically play important role on the efficiency and intensity like changing concentrations and species of doped lanthanide ions, surface modification of nanoparticles etc. The other is to introduce the external factor like surface-enhanced electromagnetic field generated by noble metal configuration to manipulate the up-conversion luminescence. But so far, it is still a big challenge to successfully achieve a satisfied result via just one of those two protocols alone.In addition, the nature of the fluorescence enhancement effect originated from surface plasmon is still unclear. Therefore, it is of great meaningfulness for both fundamental research and application to verify the rules and nature of the enhancement/quenching effect caused by surface plasmon in the core-shell system of up-converting nanoparticle@Au-targeting ligands. Wet chemistry methods such as hydrothermal technique are employed to fabricate core-shell nanostructures of NaYF4:Re3+@Au followed by targeting modification with PEG, anti-EGFR, folate, transferring and nuclear-localization signal. Surface plasmon resonance bands can be tuned across the visible into the near infrared region of electromagnetic spectrum by varying core-shell diameter ratio. To avoid the possible quenching of fluorescence layer by layer assembly of SiO2, PEG or polyelectrolytes as spacers between the nanophosphor and gold is deliberately designed and performed.Optical properties under near infrared excitations,charge/energy transfer along with the dynamic processes are investigated by means of electronic spectroscopy techniques including the emission and absorption spectroscopy, surface-enhanced Raman spectroscopy (SERS), etc. Clear and potent mechanisms and scenarios should be put forward to elucidate the surface enhanced/quenched luminescence, SERS effects of this sort of multifunctional materials bio-functionalized with various targeting ligands in such complex in vitro circumstances. Much more importantly and valuably to be addressed, our proposal is aiming at establishing the physical and experimental basis of clinical applications of dual modality imaging for tumor cells, synergetic photothermal treatment and X-ray radiotherapeutics, consequently in the long term view, developing a reliable theranostics strategy with high efficacy for both shallow and deep cancers.
上转换纳米晶在肿瘤诊疗方面极具应用前景,但发光效率低强度弱的内在缺陷严重制约了该类材料的应用。人们通过单独改善晶核内部因素,或引入外部金壳的表面增强效应使得荧光效率有所提高,但对表面等离激元(SP)的增强/猝灭机制尚不系统明晰,对统筹调制内外两种因素进一步显著提高荧光效率这一有效途径更缺乏系统研究。本项目通过改变核-壳比实现SP共振带可调并与激发光匹配,改变核壳间隔的组成/厚度,掺杂离子种类/浓度,靶向配体种类等内/外部影响条件实现材料可控合成及发光性能优化,利用发光学原理/等离子光子学理论及光谱技术手段,重点研究近红外光激发下体系的发光性质,电荷/能量传递及动力学规律,针对实际应用揭示SP影响纳米晶@Au-靶向配体系统荧光增强/猝灭规律及物理机制,给出该类材料的组成/结构最优化方案原则和标准,为研制有高效上转换荧光的,集成像诊断光热/X-ray辐射治疗于一体的多功能材料提供物理和材料基础。

结项摘要

上转换纳米晶在肿瘤诊疗方面极具应用前景,然而其发光效率低强度弱的内在缺陷成为制约该类材料实际应用的最大瓶颈。本项目针对上转换纳米材料在实际应用中关键科学问题,进行了系统研究。(1)不同掺杂离子不同掺杂浓度不同SiO2隔层厚度包覆的上转换纳米晶复合结构的可控合成及上转换荧光性质研究。通过共掺杂过渡族离子Fe3+上转换荧光强度增强了近7倍,在掺杂浓度达到20%时出现了最大的红绿色上转换荧光强度比。同时对晶相和晶粒尺寸也可以实现调控。提出了Yb3+-Fe3+二聚体与Er间能量传递机制;(2)通过可控合成不同厚度的完整超薄金壳调控复合材料体系中表面等离共振(SPR)吸收带的位置,系统研究了表面等离激元对上转换荧光的增强规律和光物理机制。利用原位还原法成功制备了尺寸均一、完整超薄金壳包覆的NaYF4:Yb, Er@SiO2@Au和共掺杂Fe3+的NaYF4:Yb3+, Tm3+/Ho3+@SiO2@Au (NSA)纳米结构。在980 nm二极管激光器的外部激发下,系统研究了核壳结构的上转换荧光强度与氯金酸浓度的依赖关系;(3)构筑不同构型的超薄金膜-硅烷化上转换纳米晶-玻璃衬底的三明治结构系统研究了表面局域等离激元对上转换荧光的增强和猝灭规律和机理。基于微结构表征及对稳态、瞬态荧光光谱的分析,阐述了波长依赖的上转换荧光增强和猝灭机理。结果显示在覆盖有超薄纳米金膜的上转换纳米晶复合结构中观察到的金膜引起的Er上转换荧光猝灭,同时红绿比随金膜厚度增加而增加,源于金膜对激发光的散射、金膜的LSPR吸收带与绿光发射能级耦合引起无辐射跃迁几率增加,绿光上转换荧光强度下降相对显著,UCL寿命变短。而位于上转换纳米晶底层的超薄纳米金膜对上转换荧光的增强作用来源于粗糙的金膜表面的SPR吸收带与激发光源能量耦合引起的表面增强电场增强;(4)开发了Mn2+,Yb3+和Er3+三掺杂NaYF4 / TiO2(UCNPs/TiO2)的集成纳米结构,在8 wt% UCNPs / TiO2的优化组成下实现了4.75%的最大转换效率。利用Fe3+,Yb3+和Er3+三掺杂NaYF4@SiO2@Au / TiO2(UCNPs/TiO2)优化的光阳极用于QDSSCs,其开路电压0.59 V及短路环电流密度为23.31 mA/cm2条件下,最大光电转换效率达6.18%。

项目成果

期刊论文数量(15)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
Upconverting nanophosphor incorporated photoanodes for improved photoelectric performances of quantum dot sensitized solar cells
上转换纳米磷光体光电阳极可改善量子点敏化太阳能电池的光电性能
  • DOI:
    10.1080/21663831.2018.1447521
  • 发表时间:
    2018-03
  • 期刊:
    Materials Research Letters
  • 影响因子:
    8.3
  • 作者:
    Sun Y;An X;Chen L;Gao Q;Zhang X;Duan L;Lu W
  • 通讯作者:
    Lu W
Plasma-induced, nitrogen-doped graphene-based aerogels for high-performance supercapacitors.
用于高性能超级电容器的等离子体诱导氮掺杂石墨烯基气凝胶
  • DOI:
    10.1038/lsa.2016.130
  • 发表时间:
    2016-10
  • 期刊:
    Light, science & applications
  • 影响因子:
    --
  • 作者:
    Zhang XY;Sun SH;Sun XJ;Zhao YR;Chen L;Yang Y;Lü W;Li DB
  • 通讯作者:
    Li DB
Solvothermal synthesis and upconversion properties of about 10 nm orthorhombic LuF3: Yb3+, Er3+ rectangular nanocrystals
约10 nm正交LuF3: Yb3 , Er3矩形纳米晶的溶剂热合成及其上转换性能
  • DOI:
    10.1016/j.jcis.2015.08.026
  • 发表时间:
    2015-12-01
  • 期刊:
    JOURNAL OF COLLOID AND INTERFACE SCIENCE
  • 影响因子:
    9.9
  • 作者:
    Xiang, Guotao;Zhang, Jiahua;Zhao, Haifeng
  • 通讯作者:
    Zhao, Haifeng
Selectively enhanced red upconversion luminescence and phase/size manipulation via Fe3+ doping in NaYF4:Yb, Er nanocrystals
选择性增强
  • DOI:
    10.1039/c5nr04125b
  • 发表时间:
    2015-01-01
  • 期刊:
    NANOSCALE
  • 影响因子:
    6.7
  • 作者:
    Tang, Jing;Chen, Li;Wang, Xiaojun
  • 通讯作者:
    Wang, Xiaojun
Intense red up-conversion luminescence and dynamical processes observed in Sc2O3:Yb3+, Er3+ nanostructures
在 Sc2O3:Yb(3 ),Er(3 ) 纳米结构中观察到强烈的红色上转换发光和动力学过程。
  • DOI:
    10.1039/c7dt03354k
  • 发表时间:
    2017-12-07
  • 期刊:
    DALTON TRANSACTIONS
  • 影响因子:
    4
  • 作者:
    Jiu, Junxia;An, Xitao;Wang, Xiaojun
  • 通讯作者:
    Wang, Xiaojun

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其他文献

肿瘤相关抗原GC 结合因子2 shRNA 表达载体的构建及鉴定
  • DOI:
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  • 发表时间:
    2013
  • 期刊:
    细胞与分子免疫学杂志
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  • 作者:
    罗国容;晁耐霞;蒋日婷;马平;陈德风;陈力;吴博;黄天明;莫发荣
  • 通讯作者:
    莫发荣
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掺杂Co2作为1.54饱和吸收体的新型玻璃陶瓷的传输性能
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  • 通讯作者:
    胡丽丽
柔性关节-柔性臂空间机器人的神经网络自适应反演控制及双重柔性振动抑制
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  • 发表时间:
    2014
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  • 作者:
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  • 通讯作者:
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    2014
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  • 作者:
    董楸煌;陈力
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金属有机化合物化学气相沉积法制备铱薄膜的研究
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  • 作者:
    王云;胡昌义;蔡宏中;陈力
  • 通讯作者:
    陈力

其他文献

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课题项目:调控A型流感病毒诱导IFN-β表达的机制研究

AI项目摘要:

本研究聚焦于TRIM2蛋白在A型流感病毒诱导的IFN-β表达中的调控机制。A型流感病毒是全球性健康问题,其感染可导致严重的呼吸道疾病。IFN-β作为关键的抗病毒因子,其表达水平对抗病毒防御至关重要。然而,TRIM2如何调控IFN-β的表达尚未明确。本研究假设TRIM2通过与病毒RNA或宿主因子相互作用,影响IFN-β的产生。我们将采用分子生物学、细胞生物学和免疫学方法,探索TRIM2与A型流感病毒诱导IFN-β表达的关系。预期结果将揭示TRIM2在抗病毒免疫反应中的作用,为开发新的抗病毒策略提供理论基础。该研究对理解宿主抗病毒机制具有重要科学意义,并可能对临床治疗流感病毒感染提供新的视角。

AI项目思路:

科学问题:TRIM2如何调控A型流感病毒诱导的IFN-β表达?
前期研究:已有研究表明TRIM2参与抗病毒反应,但其具体机制尚不明确。
研究创新点:本研究将深入探讨TRIM2在IFN-β表达中的直接作用机制。
技术路线:包括病毒学、分子生物学、细胞培养和免疫检测技术。
关键技术:TRIM2与病毒RNA的相互作用分析,IFN-β启动子活性检测。
实验模型:使用A型流感病毒感染的细胞模型进行研究。

AI技术路线图

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          A[研究起始] --> B[文献回顾与假设提出]
          B --> C[实验设计与方法学准备]
          C --> D[A型流感病毒感染模型建立]
          D --> E[TRIM2与病毒RNA相互作用分析]
          E --> F[TRIM2对IFN-β启动子活性的影响]
          F --> G[IFN-β表达水平测定]
          G --> H[TRIM2功能丧失与获得研究]
          H --> I[数据收集与分析]
          I --> J[结果解释与科学验证]
          J --> K[研究结论与未来方向]
          K --> L[研究结束]
      
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