生物电化学系统改善低阶煤生物降解特性和甲烷化的机理研究

Low-rank coal is characterized by large reserve, and widely distributed among the abundant coal resources in China, but there are some adverse effects like low energy utilization rate, and heavy pollution. Coal bio-methanation is a green technology that can convert low-rank coal into flammable gas by employing anaerobic microorganisms, and has attracted the attention of researchers in some developed countries. However, Slow biodegradation step, and low methane yield are the important factors limiting development of coal bio-methanation technology. During hydrolysis of low-rank coal, a large number of cyclic compounds are produced, which are very difficult to biodegrade, and are extremely toxic to anaerobic microorganisms, further affecting the entire bio-methanation process. In order to solve this problem, this study first proposes the use of bioelectrochemical systems to promote the ring-opening reaction of cyclic compounds, and improve biodegradation characteristics of low-rank coal by optimizing its oxidizing condition. A better understanding of the impact of bioelectrochemical system on bio-methanation of low-rank coal will be obtained by studying reducing conditions, efficiency of electron transfer, methane yield, and overall efficiency. The results of this study will open up a new type of coal biomethanation technology, promote the application of bioelectrochemical technology, and provide solutions for efficient utilization of low-rank coal.

在我国丰富的煤炭资源中，低阶煤储量大、分布广，传统利用模式以燃烧为主，但存在能量利用效率低和污染重等诸多问题。煤炭生物甲烷化技术是一种通过厌氧微生物将低阶煤转化为可燃气体的绿色科技，已经引起一些发达国家研究者的高度重视。然而，生物降解效率慢、甲烷产率低是限制煤炭生物甲烷化技术发展的重要因素。低阶煤在水解过程中生成大量难降解的环状化合物，对厌氧微生物产生极大毒性作用，进而影响整个生物甲烷化进程。为解决这一问题，本研究首次提出使用生物电化学系统促进低阶煤环状化合物的开环反应，并通过优化氧化条件提高低阶煤的生物降解特性。同时，研究生物电化学系统促进低阶煤甲烷化的工作机理，优化电子传输机制和效率，进而大幅度地提高甲烷产率。生物电化学系统促进低阶煤甲烷化的研究成果将会开辟新型的煤炭生物甲烷化技术，促进生物电化学技术的发展和应用，为实现低阶煤的高效利用提供解决方案。

我国低阶煤储量十分丰富，但传统利用模式以燃烧为主，存在能量利用效率低和污染重等诸多问题。煤炭生物甲烷化技术是一种通过厌氧微生物将低阶煤转化为可燃气体的绿色科技，已经引起高度重视。然而生物降解效率慢、甲烷产率低是限制煤炭生物甲烷化技术发展的重要因素。低阶煤在水解过程中生成大量难降解的环状化合物，对微生物产生毒性作用，影响生物甲烷化进程。在本研究中，首次使用生物电化学系统（Bioelectrochemical system, BES）促进低阶煤环状化合物的开环反应，并通过优化氧化条件提高了低阶煤的生物降解特性。本课题研究了生物电化学系统促进低阶煤甲烷化的工作机理，优化了电子传输机制和效率，进而提高了甲烷产率。研究发现生物电化学系统可以促进电活性微生物的富集，从而激活直接种间电子传递（Direct interspecies electron transfer, DIET）产甲烷途径。DIET可以改善低阶煤水解产物的电子传递效率，最大限度地减少其对微生物的毒性作用。DIET产甲烷途径进一步分为电极DIET和生物DIET，分别占总甲烷产量的11.1%和47.2%，表明甲烷产生的电子途径主要来源于本体溶液。在微生物群落的研究中发现，电活性菌在DIET反应中具有重要的作用，丰度和甲烷产量具有较高的线性关系。探究不同电极材料对低阶煤甲烷化的研究发现，碳纳米管改性的钛电极具有较高的电导性和亲微生物性，其累计甲烷产量高达115 mL/g煤。探究不同电压下泥煤的甲烷化发现，施加电压为4V时，甲烷产量增加到264 mL/g泥煤，并发现电活性菌得到大幅度富集。以上研究成果将会有助于开辟新型的煤炭生物甲烷化技术，促进生物电化学技术的发展和应用，为实现低阶煤的高效利用提供解决方案。

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