杂质对二氧化碳低温纯化过程中多流股换热的影响机理

Taking cryogenic CO2 purification, which is a key process in the oxy-fuel combustion CO2 capture technology, as the research topic, this project studies the impact of impurities on the multi-stream heat transfer that is the core step of purification. The overall purpose is to reveal the mechanism about how the impurities and thermophysical properties influence the characteristics of multi-stream heat transfer and the performance of CO2 purification, and provide insights and theoretical guidelines regarding the process improvement. To overcome the barrier caused by the simplified calculation of thermophsycial properties, new models, including distributed parameter models and CFD models, which will have higher accuracy and can reflect the features of multi-component multi-stream heat transfer in details, will be built up based on the integration of precise property data. After the models are validated against the experimental measurements, the impacts of impurities will be assessed from the fundamental perspective. To obtain precise property data, new mixing rules will be proposed for a better consideration of the interactions amongst ternary- and multi-component molecules, based on experimental and theoretical comparisons about the properties for binary mixtures and ternary mixtures. Based on the new mixing rules, new property models will also be developed for multi-component CO2 mixtures. This project is not only of great importance to the cryogenic CO2 purification and oxy-fuel combustion CO2 capture, but also of significance to other processes about CO2 capture.

本课题以富氧燃烧碳捕集技术中的关键环节“二氧化碳低温物理纯化”为研究对象，以杂质对多流股冷凝换热的影响机理为核心科学问题，探索杂质与多元混合物物性对于二氧化碳多流股换热特性以及二氧化碳纯化的影响规律；针对以往研究中对物性做简化处理导致多流股换热无法精确模拟与控制的瓶颈问题，在集成准确的物性数据的基础上，建立高精度的分布参数模型以及流体力学模型，突显多组分多流股二氧化碳换热特征，从机理层面分析杂质对于多流股换热过程设计与运行的影响。以精确预测及控制多流股换热为目标，通过实验研究二元混合物与多元混合物获得精准的热物理性质，比较二元与多元物性计算的差异，提出以三元及多元交互作用为基础的混合规则，从而建立更高精度的二氧化碳多元混合物物性模型。预计本课题成果将大幅提高二氧化碳低温纯化换热系统设计精度，对于富氧燃烧碳捕集系统的设计具有重要的学术价值和应用价值，为满足节能减排的国家需求提供了重要支撑。

碳捕集、利用和封存（CCUS）被认为是有效控制碳排放的重要技术，对我国中长期应对气候变化、推进低碳发展具有重要意义。本项目以富氧燃烧碳捕集技术中的关键环节“二氧化碳低温物理纯化”为研究对象，以杂质对多流股冷凝换热的影响机理为核心科学问题,研究了CO2混合物热物性的计算、以及其在CO2多流股气液两相换热及其它CCUS技术中的应用。重点围绕杂质对于热物性和CO2多股流体之间的换热特性和CO2低温纯化的影响机理展开探索研究。.针对不同的CO2混合物及热物性，对比分析了不同理论模型的预测精度，为模型的选择提供了指导依据。对于CO2混合物的热导率的计算，开发了基于机器学习的人工智能模型。结果证明，人工智能在物性预测中具有很大的潜力。为了提高精度，获取更多的实验数据来涵盖更广的状态条件尤其重要。针对实验数据缺失，设计并搭建了热导率实验台，采用瞬态平面热源法对CO2混合物的液体热导率进行测量。.在获取准确热物性数据的基础上，针对CO2多流股气液两相换热进行了实验及模拟研究。设计并搭建CO2多流股气液两相换热实验台，在不同的流速和干度下拍摄气液两相流流型，并测量冷凝换热系数。关于模型，首先针对板翅式多流股换热器建立了分布参数模型，模拟结果表明不管是对换热器的体积还是投资成本，热导率具有最显着的影响，因此开发更为准确的热导率模型对于多流股换热器的设计更为重要。为了深入研究杂质对于流动以及换热的影响，建立了计算流体力学模型，并对比实验数据进行了验证。模拟结果表明不凝性气体杂质的存在降低了冷凝换热系数，且随着杂质含量的增加影响更加明显。.基于杂质对CO2热物性的影响，以及热物性对于CCUS过程设计及运行的影响，筛选了物性计算模型，并用于不同的CCUS过程模拟：例如化学吸收、物理吸附等燃烧后捕集技术，压缩CO2储能和跨临界CO2热泵的碳利用技术，以获得更精确的模拟结果。结果证明采用高精度物性模型可以提高CCUS过程的设计、运行和优化的准确性，从而降低碳捕集的成本，有利于CCUS的推广。

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