基于微纳流控的气液相反应传递耦合机理研究

Gas-liquid biphasic systems are widely existed in a broad range of chemical reactions, where reaction efficiency is directly determined by the reaction-transport coupling mechanism. Understanding the coupling mechanism exhibits a great significance in both scientific and industrial merits. However, using conventional reactor methods brings in technical deficiencies in both theoretical simulations and experimental approaches. The rising micro/nanofluidic technology in recent years, demonstrates its exceptional advantages, including sample miniaturization, fast heat- and mass-transfer, high surface-volume-ratio, in-situ visualization, safe operation and unique micro/nano-confinement effect. .This research proposes a novel micro/nanofluidic experimental approach along with computational simulation (finite element computation and molecular simulation) to study the reaction-transport coupling mechanism in oxidation of NOx via hydrogen peroxide, a case study of gas-liquid biphasic reaction-transport system for industrial demand. Specifically, this work will systematically investigate six types of factors that govern and regulate the reaction rate and transport rate, i.e. 1) gas-liquid mixing efficiency, 2) flow regime and surface-volume-ratio, 3) reactant concentration, temperature and pressure; 4) cross-interface resistance; 5) interface shape, and 6) micro/nano-confinement effect, all of which lead us to find an optimized coupling mechanism between reaction and transport. This research will provide a deep understanding in reaction-transport coupling mechanism of gas-liquid biphasic systems and help optimizing the process towards a higher reaction efficiency.

气液两相系统广泛存在于化学反应工程中，其中反应和跨界面传递的耦合机制，直接决定并影响了反应效率。因此，探究反应传递的耦合机制具有重要学术和工业意义。然而，利用传统反应器方法，无论从理论建模还是实验手段，都存在着一定缺陷。近年来新兴的微纳流控技术，呈现出样本微量化、传热传质快、表面体积比高、在线可视化、操作安全和具有受限空间尺度效应等一系列独一无二的优势。该研究以面向工业需求的双氧水氧化氮氧化物的反应为案例，拟通过微纳流控实验和有限元计算、分子模拟计算相结合的手段，系统性地研究气液两相系统中，包括1）气液混合效率，2）流态与气相表界面体积比，3）反应物浓度、温度和压强，4）界面阻力，5）界面形状和6）微纳受限空间尺度在内的六类因素，对反应速率和传递速率的微观调控机制；并最终寻找到反应传递的最佳耦合关系。该项目将可以深化对气液两相反应传递耦合机制的认知，并指导优化过程工艺和提升反应效率。

气液两相系统广泛存在于化学反应工程中，其中反应和跨界面传递的耦合机制，直接决定并影响了反应效率。因此，探究反应传递的耦合机制具有重要学术和工业意义。然而，利用传统反应器方法，无论从理论建模还是实验手段，都存在着一定缺陷。近年来新兴的微纳流控技术，呈现出样本微量化、传热传质快、表面体积比高、在线可视化、操作安全和具有受限空间尺度效应等一系列独一无二的优势。本项目围绕化工过程中气液两相反应系统，以基于微纳流控的方法，重点研究了微纳尺度下气液两相相变、流动、传质和反应规律，以及它们之间的耦合机理。我们开发了一种可视化的微流控平台，实现了微通道内气液两相系统反应和传递行为的原位表征新方法。考查了NO2-H2O2气液相系统中的扩散行为，首次测定了NO2在H2O2溶液中的扩散系数，探讨了反应与扩散的内在联系，并提出了一种在反应体系中测量扩散系数的新方法。此外，系统性地研究了反应温度、浓度、光照强度、pH值对H2O2分解速率的影响。我们通过耗散粒子动力学(DPD)模拟研究了表面活性剂对分子传递的影响，发现总溶质传递量不仅取决于分子传动通量，还取决于两相界面的总面积。表面活性剂的引入可以增加界面面积，但会降低溶质分子传递通量。此外，在纳米尺度下，我们通过计算流体力学（CFD）方法研究中了滑移边界条件及流体有效粘度对液体在页岩纳米级孔隙中流动的影响。并采用纳流控技术，研究了纳米尺度下异常的蒸发相变，探讨了受限尺度下相行为与体相的不同之处，发现毛细捕集效应决定了蒸发速率。总体而言，本项目研究了反应速率和传递速率的微观调控机制；并最终寻找到了反应传递的最佳耦合关系。该项目将可以深化对气液两相反应传递耦合机制的认知，并指导优化过程工艺和提升反应效率。

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