基于电荷转移模型的溶解性有机物荧光光谱组分解析新方法

Dissolved organic matter (DOM) plays critical roles in natural and engineered aqueous systems, such as mobility control of organic/inorganic contaminants and biochemical/geochemical cycling of carbon. In addition, DOM is a precursor for disinfection byproducts and an intermediary for the photochemical reactions. Therefore, it is essential to understand the composition and the photochemical property of DOM. Excitation-emission matrix (EEM) fluorescence spectroscopy has been used as a powerful tool to quantify fluorescence substance because of its fast response, high selectivity and sensitivity. However, the model of conventional EEM analysis method is crude, but the composition of DOM is complicated. Thus the accurateness and interpretability of the EEM are undermined. In this project, we are planning to construct a new fluorescence approach for the component analysis of DOM based on charge transfer model. A more accurate and interpretable decomposition result can be reached by reconstructing the decomposition method and optimizing the model with convolution neural network. This proposal aims to reveal the composition and the photochemical property of DOM by comparing the fluorescence spectrum calculated by quantum chemistry with the spectrum measured using chromatography. The results from this work are expected to provide theoretical fundamentals of component analysis of DOM based on charge transfer model and technical support for in situ monitoring of wastewater treatment reactors using fluorescence spectroscopy.

水中溶解性有机物（DOM）影响了污染物的迁移与转化，也是消毒副产物的前驱体，并为光化学反应提供了中间媒介。因此，解析DOM的组成以及各组分的光化学性质有着重要的意义。三维荧光光谱能够全面快速地反映荧光物质的组成信息，然而其后续的数据分析方法由于模型过于简单，难以适用于组成复杂的DOM的荧光分析，使得分析结果的准确性及可解释性受到严重影响，导致荧光方法的优势无法体现。本项目针对这一问题，拟引入电荷转移模型，并构建一种与该模型相适应的三维荧光光谱解析算法，通过迭代分解方法的改进以及卷积神经网络对模型的优化，预期将揭示量子化学计算得到的理论荧光光谱与DOM实际组分荧光光谱之间的关系，实现对DOM的组成以及各组分光学性质更深入的理解，建立针对DOM更为准确的三维荧光解析方法，项目研究成果对水处理过程的荧光监控具有重要意义，为DOM的荧光组分分析提供科学依据。

水中溶解性有机物以及纳米颗粒影响了污染物的迁移与转化，也是消毒副产物的前驱体，并为光化学反应、界面催化反应提供了中间媒介。因此，解析并监测水中溶解性有机物的组成以有着重要的意义。三维荧光光谱能够全面快速地反映荧光物质的组成信息，然而其后续的数据分析方法需要结合溶解性有机物的特点进一步优化才能发挥三维荧光光谱的优势。本工作以环境中有机物监测为目标，针对溶解性有机物的光谱特征，引入了电荷转移模型作为数据分析方法的理论基础，构建了针对溶解性有机物的三维荧光光谱解析算法，快速准确地监测了水中腐殖酸等复杂溶解性有机物，并优化了监测方法的抗干扰能力，研发了未知荧光物质识别分解算法，实现了单张三维荧光光谱的数据分解及有机物信息提取，为后续溶解性有机物各个组分的定量提供了手段。利用该方法，研究了环境中蛋白类物质与腐殖酸、重金属的相互作用机制，揭示了实际环境蛋白与传统蛋白标准品牛血清蛋白之间的差异，提出了蛋白胨作为环境蛋白类物质标准品的新思路，并阐明了环境中蛋白类物质可能并不是完整蛋白而由多肽组成的新观点。针对糖类物质自身没有荧光无法用荧光方法进行检测的问题，利用所提出的荧光分析新方法，解析了糖类物质的脱水产物三维荧光光谱，实现了糖类物质的准确定量（<10 mg/L），并利用三维荧光光谱的丰富信息，实现了醛糖和酮糖的精确区分与同步定量，进而构建了水中三大主要有机物糖类、蛋白质及腐殖酸的荧光分析方法。受荧光光谱分析方法的启发，进一步对比了荧光与散射光谱数据，提出了利用荧光光谱数据解析算法分析水中颗粒物散射光谱的新思路，拓展了原有分析方法的适用范围，实现了水中单纳米颗粒的免标记识别，并进一步完成了水中有机物、氧化物及金属颗粒物的高通量区分，为水中颗粒物的分析提供了新方法，为水处理过程的荧光监控提供了技术手段，为溶解性有机物的荧光组分分析提供科学依据，并为多种光谱数据分析方法提供了新思路。

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