多功能减反膜的设计、制备及其光学、自洁和耐受性能研究

Antireflective (AR) coatings as the indispensable part of solar photovoltaic and solar thermal devices have important influence on the optical efficiency of solar energy components. Thus the development of AR coatings with high broadband transmittance, excellent self-cleaning and durable performance is of great significance. And for this we explore and design the nano SiO2-TiO2 composite hollow sphere with low refractive index. The hollow structure can wrap the air in which the refractive index is close to 1 and then effectively reduce the refractive index. On the other hand, the modification of surface hydroxyl groups of the hollow sphere is employed to help fix the monodisperse TiO2 particles (＜10 nm) derived from the hydrolysis-condensation process of titanate. By combining the two kinds of structures, the decrease of AR property caused by the high refractive index of TiO2 can be effectively improved. Meanwhile, the contradictions of the refractive index between the AR and self-cleaning property will be thoroughly solved. The hollow sphere with adjustable refractive index can be used to prepare the broadband AR coating (400-1200 nm) whose refractive index is continuously changing. And this feature will be available to the improvement of optical property for the nano SiO2-TiO2 composite coating. What is more, the mechanical property of the coating also can be enhanced by modifying the surface hydroxyl groups of the hollow sphere and building Si-O-P chemical bonds among particles. As a result, the film prepared by the raspberry-like nanocomposite SiO2-TiO2 hollow spheres excellently combines properties of AR, mechanical and self-cleaning.

减反射薄膜对太阳能组件的光学效率有重要的影响，开发可用于室外使用的具有宽谱带高透光率、优良耐受性和自清洁性能的减反膜具有重要意义。为此我们探索设计了一种低折射率的纳米氧化硅-氧化钛复合空心球，通过空心球包裹折射率为1 的空气来降低材料的折射率，对空心球表面羟基活化并修饰处理改变电性后，在表面定位水解钛脂形成小于10 nm的分散态氧化钛颗粒，利用这两个结构设计来降低高折射率氧化钛引起的薄膜减反性能下降的影响，旨在解决减反性能和自洁性能在折射率上的矛盾；利用空心球结构折射率可调的特点，根据光学仿生原理设计400~1200 nm具有宽带减反性能的折射率渐变的减反膜，以提高该纳米氧化硅-氧化钛复合空心球减反射薄膜的光学性能；通过空心纳米粒子表面羟基修复并在粒子间构筑坚固的Si-O-P化学键，以提高薄膜的基底附着性、耐磨性等机械性能。期望实现减反膜宽谱带高透光率，优良耐受性和自清洁性能多功能统一。

具有宽谱带高透光率、自清洁和优良耐久性的减反射薄膜可以延长包括太阳能光伏和光热组件、建筑玻璃和显示屏等光学器表面减反膜件在室外恶劣环境下长期使用的光学效率和使用寿命。在本基金项目中，我们设计了一种草莓状空心SiO2@TiO¬2纳米球结构，通过小于10 nmTiO2粒子在纳米空心SiO2球表面均匀且呈分散态的分布，最大程度的减少了高折射率TiO2对减反膜折射率的影响，使减反膜能够负载更多的纳米TiO2以提高自清洁能力。我们采取了羟基修复技术对空心SiO2球表面的羟基进行修复，使空心SiO2表面的羟基数量增加了1倍，羟基在表面分布更为均匀，反应活性更高，实现了钛脂在空心SiO2球表面羟基位置的定位水解，制备了形貌和组成均一的草莓状空心SiO2@TiO¬2的纳米球，并良好的分散在不同溶剂中制备了镀膜溶胶，通过空心SiO2空腔体积和TiO2负载量的调控，制备了一系列具有高透光率、防雾性能、较高光催化降解有机物能力和良好机械性能的多功能减反膜。基于SiO2空腔体积与折射率的渐变关系，通过光学理论和仿生学原理设计了多达5层的折射率渐变的减反涂层，实现了减反涂层在400~1600 nm宽谱带，入射角0~75º大角度的减反射功能。基于空心结构包裹折射率为1 的空气可降低材料的折射率的原理，我们首次合成了长度达200 nm，空腔体积占比63%的空心棒状MgF2晶体，本征折射率仅有1.10，是目前文献报道本体折射率最低的无机晶体。利用空心棒状MgF2超低折射率和易于构建高粗糙度表面的特点，设计制备了一系列与SiO2或TiO2纳米粒子复合减反膜、多层宽带减反膜和超疏水减反膜，进一步拓展了空心纳米材料在减反膜上的应用。由于纳米粒子表面的羟基修复和活化，使构筑减反膜的不同纳米粒子与玻璃基底、纳米粒子之间和纳米粒子与线状硅共聚物之间形成了更牢固的共价键，减反膜的基底附着性、耐磨性得到了大幅提高，实用价值明显，目前部分成果已经应用于常州龙腾光热科技有限公司年产80万支高温真空集热管生产线。

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