氧化锰新材料的理论设计

Manganese oxide is a very important class of materials, which is promising in the applications of battery, super capacitor, heterogeneous catalysis, molecular sieve etc. Because of its complex crystal phases, how to control the morphology of manganese oxide has always been a core problem in the field of materials research. In this project, the applicant plans to simulate the complex phase transition network of the material by using theoretical methods, construct the potential energy surface, clarify the atomic movement pattern, and calculate the energy barrier for the phase transitions. This project will focus on the discovery of new structures for manganese oxides, such as amorphous structures, layered structures or macroporous molecular sieves, and study their spatial confinement effect to the internal molecules. Furthermore, the applicant will study how the solution environment affects the resulting structures of manganese oxides, and clarifies the role of template in the controlling of morphology. At last, the applicant will summarize the relationship between the catalytic reactivity and material structure, and provides theoretical insight into the design of new materials.

氧化锰是非常重要的一类材料，在电池、超级电容器、多相催化、分子筛等多种领域均有很大的应用前景。由于其晶相非常复杂，如何高效控制氧化锰的形貌一直是材料研究领域的一个核心问题。在本项目中，申请人拟通过理论模拟对该材料复杂相变反应网络进行研究，构建该材料的结构势能面，阐明相变过程的原子运动规则，并预测相变的能垒。研究重点将在于氧化锰新结构的发现，比如无定形结构，层状结构以及大孔洞分子筛，研究其空间限域效应对内部分子及化学反应的影响。进一步，研究外界环境如何影响氧化锰的结构，阐明模版剂在材料合成中控制形貌的微观机理，为新结构合成条件的选取提供理论依据。通过相变过程中的原子运动规则，构建可能的缺陷结构，并与催化反应活性联系起来，建立定量关联，为新材料的理性设计提供依据。

本项目采用全局势能面搜索方法，针对氧化锰的结构展开系统的理论搜索。在各种氧化物中，氧化锰由于其化学价可以从+2到+7价之间变化，故具有最丰富的化学计量比以及晶体结构。氧化锰材料性能随着结构的变化异常丰富。并且由于锰含量丰富，性质稳定，毒性小，生物兼容性好，在催化、能源、材料、生物等各领域均有重要的作用。本项目采用SSW方法和项目发展的界面结构预测方法，对氧化锰及其相关材料的结构和催化反应活性展开了研究。至项目截止时，已经基本搞清了氧化锰各个晶相中基本结构单元的特征，并以氧化水为探针反应，系统阐明了不同结构单元和表面活性位点的催化反应活性。以氧化锰材料的计算结果为基础，我们还将理论新结果进一步拓展到其他一些3d氧化物体系，比如TiO2，NiOOH等，发现这些3d氧化物之间有许多共同的特点，比如相同的结构单元，类似的相变反应路径。目前，已经发表了带本项目标注的科研论文11篇，其中包括多篇JACS，Angew等领域内的重要期刊，已经完成了项目计划书的要求。

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