栅格推扫SERS化学成像时空动态超光谱解析及检测方法研究

Surface-enhanced Raman scattering (SERS) spectroscopy is an effective method to expand the application in highly sensitive detection of Raman spectroscopy, but the reproducibility of the SERS "hot spots" is one of the bottlenecks limiting its application. The project intends to use the chemical imaging technology of grid pushbroom to obtain super-spectral SERS data which contains Raman spectrum and spatial resolution information, to remedy the defect of the randomly distributed for SERS hot spots in space; using the multivariate scatter correction and the improved third-order Savitzky-Golay algorithm to preprocess and analyze the SERS hyperspectral data, solving the problem of low signal-to-noise ratio signal and spectral baseline correction problem; for the small sample SERS hyperspectral data, tensor discriminative locality alignment algorithm was proposed to reduce the dimensionality of hyperspectral data, which could maintain the data inspectrum constraints, space constraints and original features discrimination information much more better ; On this basis, we propose a much higher correlationbetween the intrinsic characteristics that have physical constraints and Multifeature Support Tensor Machine algorithm for classification after data dimensionality reduction, to improve the SERS identification accuracy of goals. Expected results of the project is expected to provide a theoretical basis and technical feasibility for SERS detection, which has important scientific significance and broad prospects for technological development.

表面增强拉曼散射（SERS）光谱是拓展拉曼光谱高灵敏检测的有效方法，但是SERS“热点”的重现性是限制其进一步应用拓展的瓶颈之一。本项目拟设计独特的栅格推扫装置，获取具有时间和空间动态分辨的化学成像SERS超光谱数据，弥补SERS热点在空间随机分布的缺陷；利用多元散射校正和改进的三阶Savitzky-Golay算法对SERS超光谱数据进行前处理分析，解决光谱信噪比低和光谱基线校正问题；针对小样本SERS超光谱数据，提出张量鉴别局部排列算法对超光谱数据进行降维，可以更好保持数据的光谱约束、空间约束和原始特征的判别信息；在此基础上，提出具有物理约束和特征数据内在相关性高的多特征支持张量机分类算法对降维后的数据进行分类，提高SERS检测目标的分类和识别精度。本项目预期成果有望为SERS检测提供理论基础和技术可行性，具有重要的科学意义和广阔的技术发展前景。

针对现有SERS检测存在的问题，本项目提出SERS栅格推扫成像时空动态检测方法，首先通过物理手段提高探测数据的时空动态相关性和均一性问题；其次研究拉曼光谱高维时空动态数据的模型重构和解析算法，通过算法手段提高随机噪声严重和多元散射数据的校正问题。 .根据上述研究方法和技术路线，结合SERS检测技术在实际案例的特点，本项目开展的研究内容及结果如下：.①开展了基于表面配体交换后溶剂诱导的金纳米哑铃液-液界面组装及其用于人体尿液中毒品的SERS检测研究。利用配体交换的金纳米哑铃在诱导溶剂的作用下,在有机相和水相界面自组装成大面积的单层界面薄膜,同时结合对人体尿液中毒品进行快速分离和提纯的方法,解决纯化后有机相与SERS基底的相容性,在基底液-液界面组装的同时实现对待测体系毒品分子的界面富集,并进行界面处的原位SERS检测。该方法灵敏度高、检测速度快,可用于公安及司法部门的疑似含毒品人体尿液的高通量检测。.②研究了基于毛细管的金纳米棒与金纳米哑铃组装结构，并从灵敏性、均一性和重现性等角度对两种不同纳米单元构筑的基底进行了表面增强拉曼散射效应比较研究。通过选择SERS效应相对显著的毛细管基AuNDs组装结构对实际水体中的孔雀石绿进行取样和SERS检测，检测能力达到检测能力达到210-3μg/g量级量级，表明此策略对实际水体中微量孔雀石绿的快速高灵敏检测具有一定的可行性。.③成功设计并构筑了含内标的贵金属核壳纳米单元，通过TEM和XPS对Au@4-Mpy@Ag NPs进行了内在的结构表征，证明了该复合纳米材料为内标分子成功嵌入的核壳结构，以4-Mpy、4-MBN、2-NT为内标分子合成了三种不同内标的核壳粒子，可以实现对不同体系的检测，拓宽了含内标的贵金属核壳纳米单元的检测应用范围。. 通过本项目的研究，发表学术论文3篇，其中，其中SCI二区（JCR分区）论文1篇，申请国家专利3项。培养研究生2名。

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