界面聚合成膜过程介尺度结构形成演化及调控机制

Membrane separation technology plays a significant role in the area of clean and efficient utilization of fossil fuel. Interfacial polymerization (IP), which is one of the most common processes of membrane fabrication, is a multi-phase reaction process. The IP membrane formation process takes such a short time that it is very difficult to observe the process directly; moreover, the diffusion-reaction coupling behavior of reactants makes the process more complicated. Thus, the understanding about the IP membrane formation process still has been limited, and then the development of membranes with higher performance has been hindered. According to the theory of Mesoscience, in order to recognize the IP membrane formation process deeply, the key scientific problem is how to reveal the formation, evolution and manipulation mechanism of the mesoscale structure (polymer molecules and their aggregates) between monomer and membrane. To solve the problem, on one hand, real-time observation and simulation experiment techniques will be developed to characterize the mesoscale structure in IP process; on the other hand, theoretical models will also be established based on the parameters obtained from experiments and molecular simulation to describe the initial formation stage and evolution stage. Based on the models, the formation, evolution and manipulation mechanism of the mesoscale structure will be analyzed and investigated. The research achievements in this project will provide significant guidance and basis for high performance membrane fabrication.

膜分离技术是实现化石能源高效清洁利用的重要技术，作为常用制膜方法的“界面聚合制膜”是一种多相反应过程，由于该过程速度极快难以观测，且扩散、反应的耦合作用十分复杂，人们对其认识有限，制约了膜性能进一步提高。我们依据介尺度科学思想阐明，深入认识界面聚合成膜过程需要解决的关键科学问题为：如何揭示界面聚合成膜过程产生的聚合物分子及其聚集体这一介尺度结构的形成、演化和调控机制。围绕科学问题提出的研究思路为：开发实时观测技术和模拟实验技术，实现对界面聚合成膜过程介尺度结构的间接乃至直接观测；根据介尺度结构初步形成阶段和发展演化阶段的不同特征，利用实验研究和分子模拟确定的基本参数，建立描述界面聚合成膜过程的理论模型，依此分析探讨介尺度结构的形成、演化及调控机制。本项目研究成果将为制备高性能分离膜提供重要指导和依据。

“界面聚合”作为一种常用制膜方法，广泛应用于制备反渗透膜、纳滤膜、气体分离膜和微胶囊膜等；由于该过程涉及多相反应，反应速度极快，且扩散、反应的耦合作用十分复杂，人们对其认识有限，制约了膜性能进一步提高。本项目拟解决的关键科学问题是：如何深入认识界面聚合成膜过程产生的聚合物分子及其聚集体这一介尺度结构的形成、演化和调控机制。本项目运用“介尺度科学”思想研究界面聚合成膜过程，获得了一系列关于膜结构形成和演化规律的新认识，进而开发出调控膜结构的新方法。获得的新认识为：①界面聚合成膜过程的介尺度结构具有不稳定、易变的特点，这一特点导致膜结构的多样性和复杂性，可以利用这一特点调控介尺度演化过程，获得理想的膜结构；②界面聚合成膜过程中传递和反应竞争协调的理想结果是，促使聚合反应及介尺度结构演化在窄的区域内充分进行，以获得薄而致密的膜结构。开发出的调控膜结构新方法为：①设置障碍物增大单体扩散阻力，选用共溶剂优化界面构成，构建受限反应区域，从而获得薄而致密的膜结构；②选用重构剂提高基膜表面孔隙率和孔密度，基膜表面引入可吸附水相单体的亲水性添加剂，优化界面区域不稳定性，从而获得合适的空腔结构；③水相加入添加剂，引入新的界面反应，强化界面不稳定性，进而获得薄而致密的膜结构。本项目的研究成果为制备高性能分离膜提供了重要指导和理论依据。

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