全氟化合物新型替代品-全氟/多氟醚类物质的识别、环境行为及生物累积研究

Following the global actions to phase out per- and polyfluoroalkyl substances (PFASs) with longer carbon chain (such as PFOS and PFOA), a large number of alternative PFASs are being used in increasing quantities. However, these alternative PFASs were not clearly understood due to their variety. In our project, the identification, environmental behavior, fate and bioaccumulation of some new alternative PFASs will be carried out. The main parts of this project are as follows: 1) to identify some new alternative PFASs, including PFECAs and PFESAs, in different environmental and biota samples using high resolution mass spectrometry technology, and then develop method for the determination of these new alternative PFASs with LC-MS/MS; 2) to investigate their pollution characteristics, environmental behavior and fate using method combining the field research and in silico prediction; 3) to study their potential bioaccumulation, biomagnification and elimination, further understand the mechanism through molecular docking and binding affinity study to serum proteins; 4) to analyze human exposure to these new alternatives and their elimination and assess their contribution for total organic fluorine in human serum. In summary, our project is helpful to fully understand the environmental behavior and assess potential risks of PFASs. And it will provide enough data and scientific evidence for environmental management and the POPs convention implementation actions.

随着全球范围内PFOA、PFOS等长链PFASs淘汰行动的实施，多种PFASs替代产品的使用量呈现逐年上升的趋势，但由于替代产品种类繁多目前对其认识还不够充分。因此本项目拟以高分辨质谱技术为手段，开展复杂环境样品中氟化替代产品的识别筛选、环境行为、归趋及生物累积研究：1）以高分辨质谱技术对复杂环境介质中新型多氟醚类化合物等新型替代物进行识别鉴定，并建立和完善其液相色谱质谱分析方法；2）研究典型污染区域目标污染物的污染特征，结合软件模拟探讨其环境行为和归趋；3）结合分子对接、体外蛋白结合实验及实测数据深入了解其在典型水生食物网和人体内的累积排泄机制；4）开展目标污染物的人体暴露和排泄研究，结合AQF-IC总有机氟分析方法考察新型PFASs对人体血液中总有机氟的贡献率。项目的开展有利于人们对PFASs环境和健康风险的正确认识和评价，并可为环境管理和履约行动等国家需求提供数据支撑。

随着全球范围内PFOA、PFOS等长链PFASs淘汰行动的实施，出现了作为替代产品使用的新型PFASs的大量生产和使用的趋势，并且在库存PFASs排放过程中也可能会有新型PFASs作为杂质被排入环境。针对这些物质在我国环境中存在种类、环境行为和生物富集能力研究不足的问题，本项目以高分辨质谱技术（HRMS）为手段，首先开展了新型PFASs识别和定量分析方法的研究，以此为基础进一步研究了其环境行为、生物富集和人体暴露研究。主要取得以下创新性成果：1）以LC-HRMS为技术手段首先建立了新型PFASs可疑目标筛查技术，利用该技术在山东小清河流域筛查出5类42种新型PFASs的存在；随后针对识别出的多数新型PFASs无标准品可用，难以开展生物累积和环境风险研究的问题，创新性地建立了不依赖标准品定量的新型PFASs的BAF估算新方法。2）针对有标准品的新型PFASs建立定量方法，定量获得其在真实环境中的BAF值，对新型PFASs和传统PFASs的BAF值进行综合分析，最终阐明了PFASs的BAF随碳链长度增加而增加的趋势，在碳氟链相同的情况下，PFASs的BAF表现出磺酸>磺酰胺>羧酸的特征。对于无标准可用的新型PFASs利用建立的方法对其环境行为和BAF进行估算，探明了某些新型PFASs具有与传统PFASs相似的环境行为和生物累积能力。3）针对我国环境中普遍存在的氯代多氟烷基醚磺酸（Cl-PFESAs）开展非侵入生物监测技术的研究及其在人体血液中的分布和普通人群暴露水平研究，探讨了头发、指甲和尿液等非侵入型生物介质作为PFASs内暴露水平指示物的有效性；阐明其具有与PFOS相似的性别、年龄差异性：男性血液浓度高于女性，且随年龄增加呈现增长的趋势，表明其较强的人体累积性。

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