厘米级优质硼氢共掺杂功能金刚石大单晶的制备与电学性质研究

Diamond large single crystals with semiconductor and electrical function properties have important applications in the field of high power electronic devices and various high-tech devices. The synthesis of doped functional diamond large single crystals has been internationally a key scientific question to be solved in the field of diamond research. The B-H co-doping technique is an effective way to synthesize the semiconductor diamond single crystal with high conductivity. High pressure and high temperature (HPHT) synthesis method is a key technology to realize B-H co-doping in diamond. By selecting the appropriate catalysts and B/H additives, adjusting the proportions of various additives and optimizing the synthesis process, this project will synthesize B-H co-doped functional diamond large single crystals under HPHT conditions using large cell high pressure apparatus. To study the content and existence forms of boron and hydrogen in diamond, especially the influencing mechanism and rule of B, H contents and proportions on the functional properties of diamond, the synthetic B-H co-doped diamonds will be characterized by Synchrotron technique, Secondary ion mass spectrometer (SIMS), UV-PL, Micro Raman spectra and Fourier transform infrared (FTIR), NMR, Variable Temperature Hall System etc. Ultimately, the centimeter-scale high quality B-H co-doped functional diamond large single crystals will be synthesized.

具有半导体和导电功能特性的金刚石大单晶在高功率电子器件和高技术领域具有重要应用。大尺寸优质掺杂功能金刚石单晶的制备是金刚石研究领域亟待突破的关键科学问题。硼氢共掺杂是制备具有高电导率半导体金刚石大单晶的有效途径，高温高压合成方法是实现金刚石单晶中硼氢共掺杂的关键技术。本项目将采用大腔体压机的高温高压合成技术，通过优选硼氢共掺杂的触媒溶剂和硼氢掺杂剂、调节硼和氢的掺杂比例、优化合成工艺来制备厘米级优质硼氢共掺杂功能金刚石大单晶。借助同步辐射形貌分析技术、二次离子质谱技术、紫外荧光光谱、显微拉曼和红外光谱、核磁共振、变温霍尔测试技术等先进的测试手段，深入研究硼氢共掺杂金刚石大单晶的晶体质量以及硼和氢在金刚石单晶中的含量、分布和存在形式，揭示硼氢掺杂量和掺杂比例对金刚石电学性质的影响机制和调制规律，最终制备出厘米级功能器件用优质高电导率硼氢共掺杂功能金刚石单晶。

掺杂半导体金刚石，由于其具有高的击穿电场，高空穴和电子迁移率、低介电常数、高热导率、宽带隙、耐高温、耐强酸强碱腐蚀、抗辐射等特性，已被认为是本世纪最有潜力的宽带隙半导体材料之一。优质大尺寸高电导率硼氢共掺杂金刚石单晶的制备与其电学性质研究将极大地推动金刚石在半导体领域的重要应用。本项目采用温度梯度法，在吉林大学超硬材料国家重点实验室高精度、高稳定性、长期精确控制的高压设备上开展了大尺寸硼氢共掺功能金刚石单晶的制备，并对其生长机理和电学性质进行了研究。主要研究内容包括：氢和硼杂质在晶体生长过程中的相互作用和协同进入金刚石内部的机制；掺杂元素在金刚石中的分布、存在形式；各种掺杂添加剂对金刚石晶体生长和金属触媒溶剂材料等的影响机制；合成工艺参数、晶体生长速度等对晶体质量和硼氢协同掺入金刚石的影响；不同硼和氢的掺杂量和掺杂比对硼氢共掺杂金刚石电学性质的影响机制和规律。获得的研究成果包括：制备出了大尺寸优质硼氢共掺杂高电导率功能金刚石单晶，发现硼氢共掺杂金刚石具有更好的导电能力，氢的协同掺杂使硼氢共掺杂金刚石的电导率提升近2个数量级（体电阻率由103欧姆厘米量级降至约50欧姆厘米）；揭示了硼和氢在金刚石表面和内部的分布和存在形式；给出了硼氢共掺杂金刚石电学性质的重要物理参数，揭示了硼氢共掺杂对金刚石电输运性质的调制规律。相关研究成果已在Cryst. Growth Des., CrystEngComm, Journal of Crystal Growth等晶体生长领域国际权威学术刊物上发表标注本项目资助编号的SCI论文20余篇，申请发明专利2项，获教育部高等学校科学研究优秀成果奖科学技术进步奖一等奖1项。项目团队成员多次在国内和国际学术会议上做邀请报告。国内外金刚石领域的专家和学者对我们的研究成果给予了充分肯定。

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