三维石墨烯/碳纳米管高导热载体共价接枝聚乙烯亚胺制备二氧化碳吸附剂

Carbon dioxide (CO2) capture has attracted intense attention as the continuously increasing of CO2 concentration due to the inevitably large-scale burning of fossil fuels. As a result, amine-based sorbents tethered on micro-mesoporous silica, polymer and clay are becoming more and more important. However, these sorbents also suffered obvious drawback, such as thermal degradation caused by the overheating because both the amines and the supporting scaffold are not good conductors of heat. As a preliminary study, we prepared amine sorbents based on three dimensional hydroxylated graphene supports. The results showed that the sorbents based on graphene can mitigate the degradation of amine. So, inspired by the thin surface tension structure of large span building, we use hydroxylated graphene as the wall and hydroxylated carbon nanotubes as the reinforcing bar to build a support with good conductor of heat and excellent mechanical property. We will assess the thermal conductivity and stability of the supports and find their elastic mechanism. After that, polyethyleneimine will be covalently tethered onto the 3-D support surface by ring-opening polymerization of aziridine initiated by the hydroxyl groups on the support. We will optimize the parameters which can change the final capture properties and assess their capture and regeneration ability. Finally, the solution for the amine-based solid sorbents will be achieved. So, this project has great significance in theory and practice.

随着大气中CO2浓度的持续升高以及短期内化石能源的不可替代性，碳捕获技术近年来逐渐受到了科学家的关注。基于微-介孔二氧化硅、高分子和粘土等载体的有机胺吸附剂逐渐成为研究热点。但由于各组分均为热的不良导体，有机胺吸附剂存在体系过热、有机胺易降解的缺陷。我们前期制备了以羟基化石墨烯为导热载体的高分子有机胺吸附剂，可明显缓解有机胺的热降解问题。本方案中，我们受大跨度建筑中薄面张力结构的启示，以羟基化石墨烯作为“墙壁”，以“羟基化碳纳米管”作为“钢筋”，制备具有良好力学性能的梯度高导热载体材料。评价所合成导热载体的导热性能和稳定性，阐明载体的弹性机理；然后进一步利用原位聚合方式在载体表面聚合聚乙烯亚胺，厘清各参数对吸附性能的影响规律；评价所制备吸附剂的CO2捕获与长期循环性能，最终解决有机胺类固体吸附剂存在的缺陷。因此，本项目无论在理论上，还是在现实上，都具有重要的意义。

作为碳达峰和碳中和技术中最重要的一环，碳捕获技术逐渐受到了科学家的关注。但由于目前固体吸附剂中载体多数为热的不良导体，有机胺固体吸附剂存在体系过热、有机胺易降解的缺陷。.我们合成并表征了二种具有高导热性和梯度尺度的载体：一种是三维羟基化石墨烯（3-D HG），另一种是三维羟基化石墨烯-羟基化碳纳米管（3-D HG/HCNTs），并在这两种载体上采用开环聚合法制备了聚乙烯亚胺（PEI）共价接枝的复合吸附剂，评价了制备吸附剂的捕获与重生性能，最终制备具有高的CO2吸附容量、快速的吸附动力学以及良好的长期热循环稳定性的CO2吸附剂。.研究结果表明，HG-PEI具有极高的胺含量（超过10.03 mmol N g-1）、高吸附能力（在模拟烟气，1个大气压的干燥CO2中，吸附容量高达4.13 mmol CO2 g-1）以及在低（100 ºC）和高（135 ºC）解吸附温度下的良好循环稳定性。对于HG-HCNTs-PEI纳米复合材料，该吸附剂具有较高的胺负载量（9.46 mmol N g-1）和较高的模拟烟气吸附能力（高达4.43 mmol CO2 g-1）。由于具有优异的热导率（5.1 W/mK），即使在苛刻的解吸温度（135 ºC）下，该吸附剂也呈现出极佳的循环稳定性。除以上两个体系外，我们还研究了基于3-D石墨烯耦合微孔有机高分子CO2吸附剂的制备、表征及性能研究；基于MXene的系列CO2吸附剂制备、表征及性能研究；以及基于锆酸锂的系列CO2吸附剂的制备、表征及性能研究，以上系列吸附剂均具有优异的CO2吸附性能。我们制备的大部分吸附剂同时具有高的吸附容量，较快的吸附动力学以及优良的长期循环稳定性，解决了目前固体胺吸附剂长期存在的过热问题，具有重要的科学意义。.项目执行过程中，在Journal of materials chemistry A, ACS applied materials and interfaces等期刊共发表SCI论文10篇，其中9篇第1标注，1篇第2标注。申请国家发明专利6项，授权3项。培养青年教师1人，博士研究生3人，硕士研究生5人。

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