层状钙钛矿光催化钛酸盐的能带结构调控及与导电和铁电性能关联研究

Materials with layered perovskite structure possess abundant physical properties and high ultraviolet photocatalytic activity, and exploiting the relationships among ionic and electronic conductivities, ferro-electricity and photocatalyic properties is very important for enriching the theory study of photocatalysts and improving the photocatalytic activity. In this project, we will use first-principle calculations and experiments to investigate the relationships of the crystal and electronic structures with electrical conductivity, ferroelectricity and photocatalytic activity of La2Ti2O7. Correlation of electrical conductivity especially ionic conductivity,ferroelectricity and photctalytic properties will be established and the mechanism will be exploited. The key factors influencing the photocatalytic activity of materials with layered perovskite structure will be studied. Then, approaches to improving the visible light photocatalytic activity in terms of materials design and perparation technique will be proposed. The results will be used to investigate other materials with the similar structure to obtain visible light photocatatlyst with layered perovaskite structure. The smooth progress of this project will enrich the theory study of photocatalyst and provide important theoretical and experimental data for the development of visible light photocatalysts.

具有层状钙钛矿结构的材料具有丰富的物理性能和高的紫外光光催化活性，揭示其导电（离子和电子导电）、铁电性与光催化性能的关系对于丰富光催化材料理论研究并提高其可见光催化活性具有重要意义。本项目拟采用第一性原理计算和实验研究相结合的方法，探讨La2Ti2O7的晶体结构和电子结构与导电、铁电性质及光催化性能之间的关系，建立铁电和导电(尤其是离子导电)性能与光催化性能的关联，阐明其内在机制，揭示影响层状钙钛矿结构化合物材料光催化性能的关键因素，在此基础上从材料设计和制备工艺两个方面提出提高可见光光催化活性的有效途径，然后将研究结果拓展到具有类似结构的其他光催化材料,发展具有高效可见光活性的层状钙钛矿光催化材料。本项目的实施可以丰富光催化材料理论研究，为可见光催化材料的研发提供重要的理论和实验依据。

具有层状钙钛矿结构的La2Ti2O7具有丰富的物理性能和高的紫外光光催化活性，揭示其结构、导电和其他物理性能与光催化性能的关系对于丰富光催化材料理论并提高其可见光催化活性具有重要意义。本项目采用第一性原理计算和实验研究相结合的方法，对La2Ti2O7从晶体结构、电子结构、化学键、微观形貌、光学性能、电学性能、光电化学等方面进行了综合研究，通过优化形貌、调制局域能级、掺杂和固溶改性、与其他材料复合、利用铁电效应等手段拓宽吸收光谱、提高光生电子-空穴利用率，获得了在可见光和近红外光下的光催化性能，实现了太阳全光谱催化分解水产氢。.通过第一性原理计算研究了N掺杂对La2Ti2O7的晶体结构和电子结构影响，探讨了N在La2Ti2O7中的存在方式。通过掺杂N并与g-C3N4复合，实现了La2Ti2O7的电子能带调控和有效电荷分离，并揭示了二维层状复合物中载流子传输的动力学机制。通过改进制备工艺，获得了La2Ti2O7晶体的特殊形貌，得到了一种具有连续表面结的La2Ti2O7纳米台阶结构。利用Au棒的等离子体效应增强La2Ti2O7纳米台阶的光催化活性，同时实现紫外-可见-近红外全光谱吸收。通过宽带隙半导体La2Ti2O7和窄带隙半导体CdS、BP的复合，获得了一种无贵金属的全光谱响应的三元异质结构，实现了光生电子的定向输运。通过实验和计算证明了Bi元素会在La2Ti2O7纳米片表面偏聚并造成表面浅施主能级，从而降低光生载流子的复合概率。通过在La2Ti2O7形成氧空位、外加应力的方法，利用氧空位和铁电效应的协同作用有效提高了La2Ti2O7的光催化固氮性能。基于La2Ti2O7的研究结果，探索了其它光催化材料体系。设计并制备固溶体Na0.5xLa1-0.5xTiO2+xN1-x，在不改变禁带宽度的情况下，具有理想的价带顶位置和较高的载流子迁移率，能高效的光电催化分解水。将BP量子点负载到Au-CdS体系表面，拓宽了体系的光学响应至近红外区域，并解决了BP量子点的光生载流子寿命短的问题；通过第一性原理计算预测(TiO2)1-x(TaON)x固溶体是一种高效光催化材料；揭示了BiOCl、WO3、Cu2O等微观形貌与光催化活性的关系，通过调制氧空位、复合、形成异相结等途径提高了WO3光催化活性。.本项目的研究结果可以为太阳全光谱催化材料的研发提供重要的理论与实验依据。

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