SO2等工业废气随CO2注入咸水孔隙介质后的非平衡溶解、迁移与反应规律研究

Co-capture, co-injection, and co-sequestration of acid gas pollutants like SO2, H2S, together with the CO2, can reduce the total capture cost, but result to highly reactive water-rock interactions and increase risk of leakage from the storage site. It is essential to understand the transport and reaction behavior of these acid gas and their effects on the reservoir and cap rocks. This study is going to experimentally simulation the multiphase reactive transport processes of co-injection of SO2 together with the CO2 in micro-model and packed columns of sediments, to monitor the changes of phase interface and the gas concentration in each phase simultaneously with Raman spectroscopic imaging method, and reveal the dynamic partitioning of the gases in CO2 rich phase and aqueous phase. We will perform dimensional analysis of capillary, gravity and viscous forces affecting flow morphology, the dissolution of gases, and the reaction with minerals, to conclude when it may not be sufficient to use a classical local equilibrium model instead of the more complex interfacial-area-based kinetic model for the mass transfer. We try to study the interaction among the acid gas, water, and rocks, and its effects on the pore structure and permeability of rocks at some injection sites. Such work will help us to better understand the processes in the pore scale, and fundamental to select suitable modeling method in evaluation of the injectivity and risk of leakage.

把SO2等工业废气随CO2注入深部咸水层一起封存，能节约处理成本但增加了封存风险。弄清SO2等酸性气体在咸水层中的迁移反应规律以及对储盖层的影响十分必要。本研究拟在透明高压容器中模拟SO2等气体随CO2注入深部咸水孔隙介质后的多相流动反应过程，用共聚焦拉曼成像技术同时获得孔隙网络中各相边界变化和相内物质含量变化两组信息，监测流动路径上气体在富CO2相和水相中的动态分配。通过采用孔渗性不同的介质、变换初始气体组成和注入速率来观测毛细力、重力、粘滞力协同影响下不同流动体制对气体溶解迁移反应行为的控制，用无量纲数分析非平衡溶解占优的具体条件，总结气-水-岩相互作用对酸化程度、酸化范围以及介质孔渗性的影响规律，分析典型场地混合注入封存的潜在影响。本研究有助于深入理解孔隙尺度发生的物理化学过程，为选择合适的多相流动反应模拟方案来评价盖层封堵性能、防范注入风险、制定合理的注入和监测方案提供重要的依据。

把SO2等工业废气随CO2注入深部咸水层一起封存，能节约处理成本但增加了封存风险。弄清SO2等酸性气体在咸水层中的迁移反应规律以及对储盖层的影响十分必要，揭示多相流动过程中伴随着的相间物质传递和分配规律是理解这一问题的关键。项目在透明高压容器中模拟SO2等气体随CO2注入深部咸水孔隙介质后的多相流动反应过程，基于定量拉曼技术观测了CO2-SO2体系在水中溶解分配，发现同一温度压力条件下SO2的溶解度远大于CO2、SO2与CO2溶解度比值随着温度的增加而增大；实验研究了CO2-SO2混合气在封存条件下在含水层的不一致扩散过程，定量监测了溶解扩散过程中水相和非水相的含量变化，揭示了气相组成比和亨利常数比值对不同温度下SO2等气体在富CO2相和水相中的动态分配行为的制约机制；运用微孔隙模型直观的观测气体在孔隙网络中各相边界变化和相内物质含量变化情况，研究了孔隙介质中SO2-CO2混合气体的不一致溶解，发现孔喉-孔腹等孔隙结构影响着SO2-CO2混合气体注入锋面气体的不一致迁移行为，孔腹内部和孔腹-孔喉过渡带的酸性气体浓度要高于孔喉通道内部；研究了温度梯度对SO2-CO2在水溶液中不一致溶解迁移行为的影响，发现封存条件下温度梯度驱动SO2向高温区运移、CO2向低温区运移。基于拉曼技术原位观测了不同浓度SO2-CO2与硅酸盐矿物的反应，发现SO2的参与显著加快了硅酸盐矿物的溶解，继而在硅酸盐矿物表面和孔隙间隙的流体中生成CaSO4沉淀，SO2被消耗转化之后碳酸盐类沉淀才会出现并逐渐增加，SO2-CO2在水溶液中不一致溶解迁移和反应行为，加强了储层介质孔渗性非均质变化的趋势，可能会导致储盖层力学强度的下降。研究成果有助于深入理解孔隙尺度发生的物理化学过程，为选择合适的多相流动反应模拟方案来评价盖层封堵性能、制定合理的注入方案提供重要的过程信息和物理参数。

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