单分子的机电效应与电化学栅效应

Studying single molecule electronics not only provides the necessary foundation for ultimately realizing functional single molecule devices, but also creates an unprecedented technique for investigating redox reactions at single molecule level. In this project, we will focus on two types of representative redox molecules: the ferrocene molecule with its derivatives and the terpyridine coordinated metal complexes. First, we will study the single molecule conductance of these molecules and their dependence on the molecular structure and electrochemical gate voltage, and explore how the redox properties affect the charge transport. Then, based on Marcus theory, we will study the mechanical gate effect and the solvent effect on the conductance, and investigate the effect of inner-sphere and outer-sphere reorganization energy on the charge transport individually. Finally, we will develop theoretical models to explain the relationship between redox properties and charge transport. This project will help understand the structure-property relationship for the redox molecules, and construct single molecular electronic devices based on redox molecules, which is also closely relevant to the understanding of many chemical and biological processes in living systems.

单分子电子学的研究不仅为最终实现制造单分子功能器件打下了必要的基础，同时也给单分子层面上化学反应的研究提供了前所未有的机遇。本项目将集中研究两类代表性的氧化还原电活性分子：二茂铁及其衍生物和三联吡啶金属配位化合物。首先，我们将研究这些分子的单分子电导以及其分子结构和电化学电势的相关性，以此探索氧化还原性质对电荷传输性质的影响。其次，基于Marcus理论，我们将研究如何通过外力、栅以及溶剂来控制这些分子的电导，探讨它们对内氛重组能以及外氛重组能的影响。最后，我们将建立相应理论模型解释氧化还原性质与电荷传输性质之间的关系。本项目将澄清氧化还原电活性分子的结构-特性关系，为研发基于氧化还原电活性分子的器件打下必要的基础，并且提高人们对氧化还原相关的化学以及生物过程的认识。

单分子电子学研究的核心是运用电化学方法调控功能化分子的电子传输过程，从而揭示单分子层面上化学反应的动态过程及内在机理。本项目在四年时间内集中研究了不同分子体系的单分子电导与分子结构和电化学电势之间的相关性，探究了分子的氧化还原电活性对电荷传输性质的影响。进一步，基于Marcus理论，我们研究了外力和电化学门控对单分子电导的调控作用，揭示了它们对内氛重组能与外氛重组能的影响。最后，通过相应理论模型的建立揭示了分子结构变化与氧化还原性质对电荷传输性质之间的关系。本项目对单分子构效关系的分析，为构建基于氧化还原电活性分子的功能化器件打下了必要的基础，同时也加深了人们对于单分子尺度化学过程的认识。

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