乌梁素湖沉积物中脱-A-三萜类的结构、成因及其生态环境指示意义

As products of diagenetic degradation of pentacyclic triterpenoids of terrestrial angiosperms source, des-A-triterpenoids have been widely applied as a stable indicator of terrestrial angiosperms input in paleo-environmental and paleo-ecological studies. Recent studies have suggested that des-A-triterpenoids might also come from plants other than terrestrial angiosperms. However, we have insufficient knowledge on structures, sources, and ecological significance of des-A-triterpenoids from non-terrestrial angiosperms. Our current study on sediments from Lake Wuliangsu suggests that des-A-triterpenoids in the sediments might come from emerged aquatic plants instead of terrestrial angiosperms. In view of that, here we propose to study the structures, sources, and ecological significance of des-A-triterpenoids in sediments from Lake Wuliangsu. First, we will perform the structure identification on des-A-triterpenes in Lake Wuliangsu based on the analysis of 1H-Nuclear Magnetic Resonance. Then we will perform a surface survey on soils, sediments and biological samples to find out the sources of des-A-triterpenoids in Lake Wuliangsu. Based on the structures and sources of des-A-triterpenoids, we will further address the ecological significance of des-A-triterpenoids in sediments from Lake Wuliangsu. Eventually, we will apply des-A-triterpenoids into paleoenvironmental reconstruction in Lake Wuliangsu over the past ~200 years. The results will provide important historical information and scientific support for economical and agricultural decision-making in northwestern China development.

脱-A-三萜类一直被认为是陆生被子植物生源五环三萜类脱去A环的降解产物，具有明确生源指示意义，已广泛应用于古生态、古环境研究。已有研究表明，脱-A-三萜类还存在非陆生被子植物成因，但目前对于该类化合物的结构、成因特征、以及生态环境指示意义了解十分有限。本项目以黄河中游乌梁素湖沉积物中检出的一类以富重碳同位素为特征、非陆生被子植物生源的脱-A-三萜类为研究对象，分离、富集和纯化目标化合物后对其化学结构进行精细解析，并对其潜在的生物前驱物中相关萜类进行提取、鉴定以及碳同位素测定，建立生物前驱物-产物之间的成因关联。以此为基础，确定该类化合物的生态环境指示意义，并通过该类化合物在乌梁素湖沉积剖面的变化特征，结合其它指标，重建历史时期该湖泊的生态演化过程，深刻了解该湖生态系统退化机理，为保护和恢复生态系统政策的制定提供重要的科学支撑。

本项目基于拟定研究目标，深入研究了乌梁素湖的表层沉积物和沉积岩芯的分子生物标志物组成，最终分离出了一系列烷基和芳基脱-A-三萜类化合物，在进行富集之后，通过离子碎片的结果并和文献整理的结果进行比较，最终鉴定出乌梁素湖中一系列烷基和芳基脱-A-三萜类化合物的化学结构，包括脱-A-三萜类化合物为des-A-oleana-9,13(18)-diene、des-A-oleana-5(10),12-diene、des-A-urs-13(18)-ene、des-A-26,27-bisnoroleana-5,7,9,11,13-pentaene和des-A-26,27-bisnorursa-5,7,9,11,13-pentaene等。然后，基于沉积岩芯中的烷基和芳基脱-A-三萜类化合物的分布模式，浓度和碳同位素，对比其潜在的生物前驱物中相关萜类、其他具有明确生源的生物标志物和总有机碳的浓度和碳同位素信息，得出其生物前驱物-产物之间的成因关联信息：乌梁素湖的脱-A-三萜类化合物由沉水植物产生的奥利酮降解生成，需氧细菌的活性和光降解强度对脱-A-三萜化合物的生成具有重要影响。然后，基于脱-A-三萜类化合物和其他生物标志物结果，项目组中重建历史时期该湖泊的生态演化过程，深刻了解该湖生态系统退化机理及其和人类活动的关系。本项目首次报道脱-A-三萜类化合物在我国现代湖泊环境（乌梁素海和鄱阳湖沉积物）中的检出，在国际上首次提出了湖泊中脱-A-三萜类化合物的新生源，拓展了其在古生态重建的应用优势。在此基础上项目系统梳理并总结了脱-A-三萜类化合物的结构特征、鉴定识别方法、生源信息和环境重建的原理及案例，评估了中国湖泊沉积的脱-A-三萜化合物的应用潜力，并指出了未来研究的方向，具有重要的科学价值。在本项目的支持下，已发表文章9篇；培养本科毕业生1名、硕士毕业生 1 名、博士毕业生1名，在培硕士生 1 名；基于项目部分成果，申请人获科协青年托举工程资助。

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