铁磁/氧化物异质结构的界面氧行为调控及其对磁性能影响的研究

Ferromagnet (FM)/metallic oxide (MO) heterostructures with perpendicular magnetic anisotropy (PMA) are core materials of various spintronic devices with low consumption and high stability, such as magnetic tunneling junction (MTJ) and magnetic random access memories (MARM). This project is a foundational research which aims to solve the critical issue on controlling the PMA property by tuning oxygen behaviors in the FM/MO heterostructure, such as oxygen ion migration and chemical bond. The scientific problems should be solved are: How to manipulate the interfacial oxygen behaviors and optimize interfacial electronic structure by inner structural design in order to improve the PMA property effectively? How to reveal the underlying mechanism for the interfacial tunability? In this project, series of interfacial tunability and characterization methods are proposed to solve the problems: ①Modifications of the crystal environment where oxygen species locates to tune spatial distributions of oxygen in an atomic level, such as introduction of large lattice strain or crystal defects; Tunability of the electronic structures i.e. FM3d-O2p orbital hybridization through regulating the chemical environment where oxygen species locates, such as insertion of ultrathin metallic space layer or N atom doping. Based on these interfacial tunability, the energy band structure (such as Fermi level, energy level splitting, and orbital occupancy) are expected to be evolved to enhance the PMA property. ②Angle resolved X-ray photoelectron spectroscopy technique, an undamaged characterization method, is supposed to characterize the characteristic XPS spectrum and its accompanied Auger electron spectra of the interfacial elements, and obtain the true interfacial electronic structures. Moreover, the mechanism for the interfacial manipulations can be well explained by simulating the observed experiential results with first principal calculations.

具有垂直磁各向异性（PMA）的铁磁（FM）/氧化物（MO）异质结构，是制备磁随机存储器、磁隧道结等自旋电子器件用关键材料的基本单元，其存在的主要问题是：界面氧行为（如氧离子迁移、FM-O化学成键等）对PMA性能的影响规律及机理还不清楚，本项目针对这一关键科学问题拟开展基础研究：通过材料本身的结构设计，调控界面氧行为和相关电子结构，以提高PMA性能，并弄清其作用机理。拟采用以下方法解决上述问题：①通过改变界面处氧离子的几何环境（如施加大弹性应变、引入晶体缺陷等方法）或配位环境（如插入超薄金属插层、掺杂N原子等方法），在原子尺度上控制氧离子的空间分布、在电子尺度上调节FM-O轨道杂化，以调控FM材料的能带结构，进而提高PMA。②利用无损即非破坏性的角分辨XPS技术，探测界面附近元素的本征XPS谱和伴随产生的俄歇电子谱，以获得真实的界面电子结构，并综合第一性原理计算，阐明上述界面调控的机理。

本项目针对铁磁/氧化物异质结构中的界面氧行为及磁性能调控，开展了一系列基础性研究工作，通过引入晶格应变、双离子协同调控、电场控制等方法，有效调节了磁性多层膜中氧行为（如氧迁移、电荷转移等）及相关的界面电子结构（如轨道杂化、电子占据等），进而显著提升磁性多层膜的垂直磁各向异性。另外，我们综合利用高分辨电子显微镜、角分辨X射线光电子能谱、X射线线二色谱等表征手段，研究了上述薄膜界面微观结构的变化，并结合第一性原理计算阐明了性能调控的重要机理。相关研究成果已发表在12篇SCI论文中，包括Nat. Commun.（1篇）、Adv. Funct. Mater.（3篇）、ACS Appl. Mater. Interfaces（3篇）、Appl. Phys. Lett.（2篇）等。申请并授权发明专利3项，培养研究生11名。具体研究成果如下：（1）发现了铁磁金属/氧化物异质结构中的界面氧迁移对铁磁材料轨道占据和铁磁金属-氧轨道杂化的关键调控作用，实现了铁磁材料垂直磁各向异性的显著增强，并澄清了磁-离子耦合作用的物理机制；（2）提出了“双离子调控铁磁薄膜材料磁各向异性”的创新思路，并通过N、O双离子协同调节Fe的电子配位，有效改变Fe的轨道占据并控制其轨道磁性，进而实现Fe基多层膜材料从面内到垂直磁各向异性的宽域调控；（3）发现了晶格应变对铁磁金属/氧化物异质界面的电荷转移和轨道重构的调控效应，并阐明了氧离子在上述调控效应中的关键作用和物理机制，最终实现了应力操控磁各向异性从面内到垂直的可逆转变；（4）利用强吸氧性的Hf插层调节铁磁金属/氧化物界面附近的轨道空穴分布以及氧空位浓度，显著增强铁磁材料的磁电阻效应和降低传感元件的噪音，最终构建出高灵敏度、低噪音的磁传感材料和元件；（5）阐明了磁性多层膜中的DM相互作用和磁各向异性对材料磁畴结构的调制效应，并利用可控的应变或电压操控了斯格明子的产生和湮灭。这些研究成果有助于促进氧离子相关的轨道调控及其相关理论的发展，并为构建出一系列高密度、低功耗的新型磁性存储器件提供一些技术支撑。

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