高分散纳米贵金属催化剂的多重界面调控及热稳定性研究

结题报告
项目介绍
AI项目解读

基本信息

  • 批准号：
    21777004
  • 项目类别：
    面上项目
  • 资助金额：
    64.0万
  • 负责人：
    张桂臻
  • 依托单位：
    北京工业大学
  • 学科分类：
    B0603.大气污染与控制化学
  • 结题年份：
    2021
  • 批准年份：
    2017
  • 项目状态：
    已结题
  • 起止时间：
    2018-01-01 至2021-12-31

项目摘要

The activity degradation caused by sintering of noble metals has been one of the biggest issues for automobile catalysts to clean emissions. The strong metal-support interaction (SMSI) could be used to stabilize supported precious metal nanoparticles while maintaining their high activity. But it is not clear how to control the SMSI through tailored interface structure of noble metal nanocatalysts. In this project supported noble metal catalysts with multi-interface were designed. The microstructure of multi-interfaces, which are from support-oxide nano-islands, noble metal cluster and porous overcoating layer, will be atomically precise controlled by atomic layer deposition (ALD) technology, through changing the composition, sequence and numbers of ALD cycles. The relationship between the microstructure and electronic properties of multi-interface and the adsorption behavior, catalytic activities and thermal stability of noble metal catalysts for the purification of CO, HC and NO will be investigated in detail. To reveal the relation between SMSI and thermal stability of noble metal catalysts, the impacts on the evolutions of charge transfer, chemical bonding, electronic structures and interaction strength caused by different interfaces will be studied by the method of quantum chemistry calculation. The obtained useful experimental data and theoretical support is of practical importance to provide the rational design of automobile catalysts with high catalytic performance and thermal stability.
贵金属烧结失活是汽车尾气净化催化剂一直以来面临的最严重的问题之一。利用金属-载体强相互作用（SMSI）可以抑制贵金属烧结，但是，贵金属纳米催化剂的界面结构对SMSI的影响规律尚不明确。本项目设计了多重界面调控的纳米贵金属催化剂，拟利用原子层沉积技术（ALD），通过改变沉积组分、沉积顺序、循环次数等参数，在亚纳米尺度层面上精确调控由载体-氧化物纳米岛、贵金属原子簇或纳米粒子和均一多孔的氧化物包覆层构建的多重界面结构，针对界面性质和电子结构对CO、NO等分子在贵金属纳米粒子表面的吸附性能、CO、HC、NO等污染物参与的化学反应活性及贵金属催化剂热稳定性的影响规律展开深入研究。利用量子化学方法对电荷转移，成键方式，相互作用强度的变化以及不同修饰层对贵金属原子簇电子结构的影响进行初步研究，揭示SMSI与贵金属催化剂热稳定性之间的关系，为高性能汽车尾气净化催化剂的设计提供理论依据和数据支持。

结项摘要

利用金属-载体强相互作用（SMSI）可以抑制贵金属烧结。本项目利用原子层沉积技术（ALD）、选择性包覆、浸渍法等方法构筑了具有多重界面结构的贵金属Pt、Pt催化剂，采用不同的老化程序，将Pt和Pd催化剂进行再分散处理，制备高分散Pt、Pd催化剂。其次，对载体及再分散前后的Pt、Pd催化剂利用湿化学法或ALD技术进行氧化物薄层修饰，构建多重界面结构，针对界面性质和电子结构对CO、NO等分子在贵金属纳米粒子表面的吸附性能、CO、HC、NO等污染物参与的化学反应活性及（水）热稳定性的影响规律展开深入研究。.研究结果表明利用葡萄糖为还原剂制备的暴露高活性（110）晶面的Pd纳米颗粒，可有效提高Pd/CeO2催化剂的三效催化活性，对提高贵金属Pd的利用效率，实现贵金属减量具有一定的潜在价值。.核壳结构的催化剂能够使金属-载体界面位点最大化，水蒸气和核壳结构界面的协同效应对提高Pd@CeO2/Al2O3催化剂三效催化活性具有重要的促进作用。.ALD Al2O3层对Pt、Pd催化剂起到了保护的作用。在老化后的Pt/CeO2表面沉积Al2O3后，可以使催化剂得到部分再生。.本项目开发的等离子溅射法，不仅提高了活性金属的利用率，而且将催化剂的制备周期缩短到以“分钟”计甚至以“秒”计，这是传统化学合成方法所无法匹及的。这各种应用领域的催化剂的快速合成提供了一定的指导和借鉴。.

项目成果

期刊论文数量（11）
专著数量（0）
科研奖励数量（1）
会议论文数量（0）
专利数量（6）
Hydrothermal Stability of Core-Shell Pd@Ce0.5Zr0.5O2/Al2O3 Catalyst for Automobile Three-Way Reaction
汽车三元反应核壳Pd@Ce0.5Zr0.5O2/Al2O3催化剂的水热稳定性
  • DOI：
    10.1021/acscatal.8b00358
  • 发表时间：
    2018
  • 期刊：
    ACS Catalysis
  • 影响因子：
    12.9
  • 作者：
    Li Lingcong;Zhang Ningqiang;Huang Xing;Liu Ya;Li Yaoyao;Zhang Guizhen;Song Liyun;He Hong
  • 通讯作者：
    He Hong
Activity enhancement of Pt/MnOx catalyst by novel beta-MnO2 for low-temperature CO oxidation: study of the CO-O-2 competitive adsorption and active oxygen species (vol 9, pg 347, 2019)
新型 β-MnO2 增强 Pt/MnOx 催化剂低温 CO 氧化活性：CO-O-2 竞争吸附和活性氧物种的研究（第 9 卷，第 347 页，2019 年）
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    2019
  • 期刊：
    Catalysis Science & Technology
  • 影响因子：
    5
  • 作者：
    Zhang Ningqiang;Li Lingcong;Wu Rui;Song Liyun;Zheng Lirong;Zhang Guizhen;He Hong
  • 通讯作者：
    He Hong
High Pt Utilization Efficiency of Electrocatalysts for Oxygen Reduction Reaction in Alkaline Media
碱性介质中氧还原反应电催化剂的高铂利用率
  • DOI：
    10.1016/j.cattod.2018.07.018
  • 发表时间：
    2019
  • 期刊：
    Catalysis Today
  • 影响因子：
    5.3
  • 作者：
    Ningqiang Zhang;Lingcong Li;Ya Chu;Lirong Zheng;Shaorui Sun;Guizhen Zhang;Hong He;Jinsheng Zhao
  • 通讯作者：
    Jinsheng Zhao
Fast synthesis of Pt single-atom catalyst with high intrinsic activity for hydrogen evolution reaction by plasma sputtering
等离子体溅射快速合成具有高本征活性的析氢反应Pt单原子催化剂
  • DOI：
    10.1016/j.mtener.2021.100877
  • 发表时间：
    2021-10
  • 期刊：
    Materials Today Energy
  • 影响因子：
    9.3
  • 作者：
    Yexing Tian;Lele Yu;Chunqiang Zhuang;Guizhen Zhan;Shaorui Sun
  • 通讯作者：
    Shaorui Sun
A MnO2-based catalyst with H2O resistance for NH3-SCR: Study of catalytic activity and reactants-H2O competitive adsorption
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  • DOI：
    10.1016/j.apcatb.2020.118860
  • 发表时间：
    2020
  • 期刊：
    Applied Catalysis B: Environmental
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    Zhang Ningqiang;Li Lingcong;Guo Yizhong;He Junda;Wu Rui;Song Liyun;Zhang Guizhen;Zhao Jinsheng;Wang Dingsheng;He Hong
  • 通讯作者：
    He Hong

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新型核壳结构纳米催化剂的三效催化活性及热稳定性
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  • 作者：
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  • 通讯作者：
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柴油车尾气催化净化技术研究进展
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  • 发表时间：
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  • 期刊：
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  • 作者：
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    许
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  • 发表时间：
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  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    何洪;张桂臻;邱文革;訾学红
  • 通讯作者：
    訾学红

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三维有序大孔-介孔复合氧化物原位担载贵金属纳米粒子的可控制备及同时消除NOx和碳烟的催化性能研究
  • 批准号：
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课题项目：调控A型流感病毒诱导IFN-β表达的机制研究

AI项目摘要：

本研究聚焦于TRIM2蛋白在A型流感病毒诱导的IFN-β表达中的调控机制。A型流感病毒是全球性健康问题，其感染可导致严重的呼吸道疾病。IFN-β作为关键的抗病毒因子，其表达水平对抗病毒防御至关重要。然而，TRIM2如何调控IFN-β的表达尚未明确。本研究假设TRIM2通过与病毒RNA或宿主因子相互作用，影响IFN-β的产生。我们将采用分子生物学、细胞生物学和免疫学方法，探索TRIM2与A型流感病毒诱导IFN-β表达的关系。预期结果将揭示TRIM2在抗病毒免疫反应中的作用，为开发新的抗病毒策略提供理论基础。该研究对理解宿主抗病毒机制具有重要科学意义，并可能对临床治疗流感病毒感染提供新的视角。

AI项目思路：

科学问题：TRIM2如何调控A型流感病毒诱导的IFN-β表达？
前期研究：已有研究表明TRIM2参与抗病毒反应，但其具体机制尚不明确。
研究创新点：本研究将深入探讨TRIM2在IFN-β表达中的直接作用机制。
技术路线：包括病毒学、分子生物学、细胞培养和免疫检测技术。
关键技术：TRIM2与病毒RNA的相互作用分析，IFN-β启动子活性检测。
实验模型：使用A型流感病毒感染的细胞模型进行研究。

AI技术路线图

        graph TD
          A[研究起始] --> B[文献回顾与假设提出]
          B --> C[实验设计与方法学准备]
          C --> D[A型流感病毒感染模型建立]
          D --> E[TRIM2与病毒RNA相互作用分析]
          E --> F[TRIM2对IFN-β启动子活性的影响]
          F --> G[IFN-β表达水平测定]
          G --> H[TRIM2功能丧失与获得研究]
          H --> I[数据收集与分析]
          I --> J[结果解释与科学验证]
          J --> K[研究结论与未来方向]
          K --> L[研究结束]
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