NH3冷等离子体制备高稳定性Au-NHx-TiO2-y可见光催化剂及反应性能研究
项目介绍
AI项目解读
基本信息
- 批准号:21808016
- 项目类别:青年科学基金项目
- 资助金额:27.0万
- 负责人:
- 依托单位:
- 学科分类:B0805.过程强化与化工装备
- 结题年份:2021
- 批准年份:2018
- 项目状态:已结题
- 起止时间:2019-01-01 至2021-12-31
- 项目参与者:李翔; 王艳群; 何晨晨; 胡赞; 秦波波; 刘刚;
- 关键词:
项目摘要
Au/TiO2 is one of the most promising visible-light photocatalysts, due to its high visible-light response and good catalytic activity. However, Au/TiO2 is of poor stability, and there are obvious deactivation phenomena during storage and reaction, which hinders its popularization in practical applications. In order to solve this problem, in this study, NHx-TiO2-y support was prepared by NH3 cold plasma. Then Au was anchored to NHx groups of NHx-TiO2-y by plasma or impregnation. Thus, the Au-NHx-TiO2-y visible-light catalyst with high stability was obtained. Based on the results of optical emission spectra, experimental characterization and DFT calculation, the mechanism of TiO2 modified by NH3 cold plasma was revealed. Finally, Au-NHx-TiO2-y was used for visible-light catalytic oxidation of formaldehyde, and the intrinsic relationship between the structure and stability of Au-NHx-TiO2-y was ascertained by an in-situ catalyst characterization technique. The results of this project can provide important theoretical basis and practical reference for the preparation and application of high stability Au/TiO2 visible-light catalysts.
Au/TiO2催化剂具有可见光响应程度高和催化活性好的特点,是最有望商业化的可见光催化剂之一。然而,Au/TiO2的稳定性较差,在储存和反应过程中都存在着明显的失活现象,这阻碍了其在实际应用中的推广。针对这一问题,本研究拟采用NH3冷等离子体制备NHx-TiO2-y载体,进而通过等离子体法和浸渍法将Au锚定于NHx基团,获得具有高稳定性的Au-NHx-TiO2-y可见光催化剂。结合发射光谱原位诊断技术、催化剂表征和密度泛函理论计算,揭示NH3冷等离子体改性TiO2的机制。最后,将Au-NHx-TiO2-y用于可见光催化氧化甲醛反应,通过原位催化剂表征技术,探明催化剂结构与稳定性之间的内在联系。本项目的研究结果可以为高稳定性Au/TiO2可见光催化剂的制备与应用提供重要的理论依据和现实参考。
结项摘要
研究和制备一种高活性和高稳定性的纳米Au可见光催化剂,可极大地推动和拓展光催化技术的实际应用。纳米Au颗粒由于其高表面能,在储存和反应过程中易团聚失活,如何抑制Au颗粒的迁移是提高催化剂稳定性的关键。本研究采用NH3冷等离子体制备NHx-TiO2-y载体,通过浸渍氯金酸将Au锚定于NHx基团,制备了结构为Au-NHx-TiO2-y的可见光催化剂,进而通过CO氧化反应验证了Au-NHx-TiO2-y的高稳定性。以此为基础,系统研究了冷等离子体处理纳米Au催化剂的活化机制,具体研究结果包括:(1)通过板-板介质阻挡放电,采用NH3冷等离子体掺杂改性TiO2,得到以间隙掺杂为主的NHx-TiO2-y。N的掺入拓展了TiO2的可见光吸收,提高了其可见光活性;(2)以卟啉铁为Fe和N源,通过NH3冷等离子体一步实现了氧化石墨烯的还原和Fe,N的共掺杂,制备的催化剂保留了石墨烯的片层结构,表面富含高活性位点的Fe-N-C和吡啶氮;(3)采用不同放电气体活化Au/TiO2,O2等离子体活化的催化剂上纳米Au颗粒粒径较小,且具有良好的抗烧结能力,其表面含有大量氧物种,有利于CO氧化反应的进行;(4)以HAuCl4∙4H2O为Au源,O2/Ar为放电气体,制备得到结构为Au-NHx-TiO2-y的可见光催化剂,通过连续实验以及不同放置时长对照,确定了该催化剂具有良好的稳定性。本项目完成了预期研究内容,所获得的结果可为高稳定性Au/TiO2可见光催化剂的制备与应用提供重要的理论依据和现实参考。
项目成果
期刊论文数量(6)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
Fe,N-doped graphene prepared by NH3 plasma with a high performance for oxygen reduction reaction
NH3等离子体制备高性能氧还原反应的Fe,N掺杂石墨烯
- DOI:10.1016/j.cattod.2019.04.032
- 发表时间:2019-10-15
- 期刊:CATALYSIS TODAY
- 影响因子:5.3
- 作者:Li, Xiang;Zhang, BoWen;Zhang, Shuo
- 通讯作者:Zhang, Shuo
Insight into the Properties of Plasmonic Au/TiO(2) Activated by O(2)/Ar Plasma.
深入了解 O2/Ar 等离子体激活的等离子 Au/TiO2 的特性
- DOI:10.3390/nano12010106
- 发表时间:2021-12-29
- 期刊:Nanomaterials (Basel, Switzerland)
- 影响因子:--
- 作者:Deng X;Ding Y;Wang X;Jia X;Zhang S;Li X
- 通讯作者:Li X
铁氮掺杂石墨烯的制备及其氧还原性能研究
- DOI:10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2021.07.027
- 发表时间:2021
- 期刊:现代化工
- 影响因子:--
- 作者:罗迎新;李翔;张博稳;颜学敏;张研;邓晓清
- 通讯作者:邓晓清
Insight into surface properties of O-2 plasma activated Au/TiO2 prepared by DPU in CO oxidation
深入探讨 DPU 制备的 O-2 等离子体激活 Au/TiO2 在 CO 氧化中的表面性质
- DOI:10.1016/j.cattod.2019.04.020
- 发表时间:2019
- 期刊:Catalysis Today
- 影响因子:5.3
- 作者:Zhang Shuo;Zhao Wenxia;Ren Ailing;Guo Bin;Dong Ying;Deng Xiao-Qing
- 通讯作者:Deng Xiao-Qing
Activation of Au–Ag Plasmonic Bimetallic Nanocatalysts with Cold Plasma: The Role of Loading Sequence of Plasmonic Metals and Discharge Atmosphere
冷等离子体活化Au-Ag等离子体双金属纳米催化剂:等离子体金属加载顺序和放电气氛的作用
- DOI:10.1007/s11090-022-10231-9
- 发表时间:2022-02
- 期刊:Plasma Chemistry and Plasma Processing
- 影响因子:3.6
- 作者:Bin Zhu;Xue Li;Xiaoqing Deng;Yanqun Wang;Lilin Lu
- 通讯作者:Lilin Lu
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