二维van der Waals铁磁性绝缘材料的高压研究

The recently discovered two-dimensional van der Waals (2D vdW) materials such as Cr2X2Te6（X=Ge，Si）, CrI3 and FePA3（A=S，Se）exhibit magnetic anisotropy, which could stabilize a long-range magnetic order by opening up an excitation gap to resist the thermal agitation. Their band structure also has a large energy gap, hence these 2D vdW insulators have been viewed as potential materials for future electronics, including spintronics. FePA3 are anti-ferromagnetic. Cr2X2Te6 and CrI3 are ferromagnetic. Under pressure, FePA3 undergo large in-plane lattice collapses, abrupt spin-crossovers, magnetic moment vanishings, and insulator-metal-superconductivity transitions. Except magnetic order, Cr2X2Te6 and CrI3 share many common features with FePA3 such as van der Waals interaction between layers, the covalent bond in the layer, quasi-octahedral structural units, hexagonal honeycomb lattice, 3d4-3d7 transition metal ions and insulation electrical properties due to the strong correlations from Hund’s coupling. These features show fetal changes under pressure. This project will focus on the evolutions of the structures, electricity properties, and magnetic properties under pressure for the 2D vdW ferromagnetic insulators Cr2X2Te6 and CrI3.

2017年以来发现的Cr2X2Te6(X=Ge,Si)、CrI3和FeAY3(A=S,Se)等二维van der Waals(2D vdW)磁性绝缘材料，其自旋波的低能磁激发中存在着各向异性的能隙，磁的各项异性抵消了热涨落对于长程磁有序的限制，能带具有较大能隙，是自旋电子学领域有应用潜力的新型材料。FePA3具有反铁磁性，高压下结构发生塌缩、磁性相伴消失、并逐步出现绝缘体-金属-超导相变。Cr2X2Te6和CrI3为铁磁有序，但与FePA3有着许多共同的特征：层间为van der Waals相互作用、层内由共价键结合、近正八面体结构单元、六角蜂窝状结构、3d4-3d7型过渡金属磁性离子以及由于Hund定则耦合而产生的绝缘电性。此类材料性质在压力下具有丰富的变化。本项目将对2D vdW铁磁性绝缘材料Cr2X2Te6和CrI3开展高压下的结构、电性和磁性研究，从而更好的理解该系列材料的性质。

磁性层状结构材料一直是研究基础物理机理和探索潜在应用的平台。在本项基金的支持下，我们对铁磁性范德瓦尔斯材料CrSiTe3、反铁磁性范德瓦尔斯材料 NiPSe3、反铁磁性范德瓦尔斯材料拓扑绝缘体EuSn2As2和c型反铁磁性半导体EuTe2进行了多种方法的高压研究。研究方法包括高压同步x射线衍射、拉曼散射、电阻、磁阻和霍尔测量，并结合第一性原理计算。我们观察到这四种磁性材料的结构相变、绝缘体-金属转变和磁性演变。但它们在压力下的变化过程的内在物理机制不同。 .压力下CrSiTe3经历绝缘体-金属转变和结构转变。超导相只出现在顺磁性的高压相。NiPSe3在第一次结构相变时出现了磁结构相变。NiPSe3中的绝缘体金属相变和超导均与压力下增强的Se2- 4p和Ni2+ 3d轨道杂化密切相关。由于Eu2+离子之间磁交换耦合增强使得EuSn2As2的Néel温度在压力下从24±1 K增加到77±8 K。10GPa以上反铁磁转变温度的理论值和实验值的差别，可能是由于压力诱导Eu离子的价态从二价态转变为二价和三价混合态，或者结构转变有关。EuTe2结构相变前后都存在超导电性，低压相超导的高上临界场是由于磁性Eu2+的交换场补偿效应，仍然符合BCS理论。本项目为更好地理解二维范德瓦尔斯磁绝缘体以及其他磁性材料的结构、电学性质和压力下的磁性质提供了大量实验依据。

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