基于激光诱导光电子全息术的分子动态成像理论研究

Photoelectron holography is a hot research topic in strong-laser-field physics. It provides a tool for dynamic imaging of atoms and molecules . Photoelectron holography in linearly polarized laser field has been well studied. However, due to the difficulty of accurate numerical quantum simulations for the motion of electrons in full dimensions, photoelectron holography in elliptically polarized and orthogonal two-color laser fields is less investigated. We have developed an efficient parallel method for numerical simulations of the time-dependent Schrodinger equation accurately. We plan to combine it with strong-field approximation and semi-classical methods, to study the ultrafast motion of electrons in elliptically polarized and two-color orthogonally polarized laser fields. Interference channels can be selected by controlling the ultrafast motion of electrons in full dimensions. New clear holography patterns in 3D are expected. It can be used to image the distribution of electron states, molecular structure and orientation. Attosecond time resolution and Angstrom spatial resolution can be achieved. Most of the photoelectron holography in molecules has been studied under the fixed-nuclei approximation. However, nuclear motion cannot be ignored for light molecules with small mass. This project will take the nuclear motion in molecules into consideration to explore ultrafast processes in molecules. This project may reconstruct the structure of atoms and molecules and do dynamic imaging of atoms and molecules in 3D. This project will also provide theoretical supports for experimental studies, including optimal parameters to be used in the experiments.

光电子全息干涉是强激光场物理中的前沿热点研究课题，它为原子分子提供了动态成像方法。线偏激光场中原子分子的光电子全息术已经有很多研究成果，但在椭偏及正交双色偏振激光场中，由于多维空间电子运动的量子精确模拟的困难而研究较少。申请人已发展了全三维数值精确求解含时薛定谔方程的并行计算方法，拟与强场近似及半经典方法相结合，研究椭偏及双色正交偏振激光场中光电子在三维空间的超快动力学。通过控制其运动实现干涉通道的选择，得到三维空间新的清晰的全息图，进而实现对电子初态分布、分子结构及取向的成像，达到阿秒含时分辨及埃空间分辨的精度。此前分子的光电子全息术都是在固定核近似下研究的，然而小分子质量小，其核运动不可忽略。该项目还拟研究核运动对光电子全息的影响，探索分子内部的超快过程。该项目的实施，将能够为原子分子做多维动态成像，还将为相关的实验研究提供理论支持，包括实验方案的制定及实验参数的优化选取等。

激光诱导光电子全息可对原子分子提供阿秒时间分辨和埃空间分辨的动态成像方法，是强场物理领域的研究热点。我们在该项目的支持下，开展了相关的理论研究，发展了包含分子核运动的含时薛定谔方程并行数值求解方法、强场近似方法、半经典方法等。我们的数值模拟结果精度很高，可以与实验测量结果很好的吻合。因此，我们还与国际相关实验组开展了合作研究。在考虑库仑力的作用下，我们发现了新的光电子全息通道，并得到了实验证实。我们还发现光电子全息包含了初态电子波函数的宇称信息，可从末态电子动量谱提取。为了排除其他电离通道对光电子全息的干扰，我们研究了单周期激光场下电子的动力学过程。结果表明，光电子全息术的图案对激光的载波包络相位（CEP）非常敏感，并且干涉条纹的密度与电子回碰时间密切相关。此外，我们首次提出了分子钟的动态成像方案，该方案利用分子外层电子随激光场的快速振荡，可以在电子-离子关联动量谱里解码分子的库仑爆炸通道，达到亚周期的时间分辨精度。我们还研究了圆偏激光场，正交双色场，双色圆偏场等方法来调控分子内电子的超快动力学。在多光子电离区，在不同的激光条件下，我们发现电子动量的角度偏移是Keldysh参数的函数这一规律。我们团队在项目资助期内，共发表论文26篇，包括Phys. Rev. Lett.一篇，Nat. Comm. 一篇，ACS Photon. 一篇。我们的研究工作得到了国际同行的认可，帝国理工大学的Faria教授在综述论文Rep. Prog. Phys. 83 034401 (2020)中，对我们在光子电子全息术方面的工作给予了高度评价，有25处引用我们的系列论文，并有3处提到我们的论文是“seiminal paper”。我们还两次受邀在国际会议上作大会报告。

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