先进半导体热电材料微观机理的第一性原理研究及性能优化和设计

Thermoelectric materials can directly convert heat, which can be from the combustion of fossil fuels, from industrial waste heat, or as a byproduct of various processes (e.g. combustion, chemical reactions, and nuclear decay), to electricity by using a temperature difference to induce charge carrier to flow in a semiconductor. It, therefore, has broad application prospects in clean energy development, environmental protection, automobile conservation technology, space exploration, military, and so on. At present, the big challenging task to enable the widespread use of thermoelectric devices is how to highly improve its maximum thermal-to-electricity conversion efficiency and simultaneously reduce the cost. In this project, we will develop a method for calculating the Figure of merit ZT from ab initio Density Functional Theory (DFT) with a combination of electronic transport properties and lattice thermal conductivity contributions, as well as considering the anisotropic properties of thermoelectric performance. Through applying this method to calculate some specific promising semiconductor thermoelectric material, such as, Zintl phase compounds, Half-Heusler compounds, Copper chalcogenides Cu2-xY(Y=S, Se or Te)， and so on, we will understand the atomic mechanism of thermoelectric phenomenon, and discuss the effects on thermoelectric performance of various manipulating approaches (e.g. doping, alloying and nanostructures, and so on). Finally, with this understanding, we will present the reasonable and feasible strategies in the view of both band structure and microstructure engineering for optimization of performance of existing thermoelectric materials, and simultaneously make attempts to predict and inversely design new advanced thermoelectric materials with high ZT value.

半导体热电材料是一种能够实现热电相互转化功能型材料。它可以利用自然界的温差、工业废热、放射性同位素衰变及燃料燃烧所产生的热等进行发电，在新能源开发、汽车节能、环境保护、太空探索及军事等领域有着广阔的应用前景。目前限制热电材料发展最主要问题是其效率太低成本太高，寻找高效率低成本的热电化合物成为了近年来热电材料研究的核心问题。本项目将从第一性原理出发，同时计算电子输运和晶格热导，发展一套完整准确计算热电优值ZT的理论模拟方法。在此基础上计算各种具体半导体热电材料，包括Zintl相化合物、新型Half-Heusler化合物、铜硫系化合物Cu2-xY(Y=S、Se 或Te)等，探讨热电性能各向异性，揭示其微观物理机制，并讨论不同调控机制（掺杂、合金及纳米结构等）对热电性能的影响，提出具体合理的优化途径，指导实验。探索和预测新型的热电材料，力图实现从热电材料的性能要求到设计出材料构型的反向设计方案。

热电材料作为一种可以直接将热转化为电的清洁能源材料，具有广阔的应用前景和巨大的市场价值。它可以利用自然界的温差、工业废热及燃料燃烧所产生的热进行发电，降低人类社会对高污染性传统化学燃料能源的依赖性。因此，在提高能源使用效率、节能减排，降低环境污染等方面具有非常重要的现实意义。该项目自立项以来，针对申请时要求的研究内容，我们发展了一套基于第一性原理、完整计算热电优值ZT的理论模拟方法：包括同时计算电子输运和晶格热导，开发了相应的程序包，并在不同的热电材料系统中进行了测试；在此基础上计算各种半导体热电材料的热电性能，发展了计算热电优值ZT各向异性的方法。计算了Zintl相化合物Ca3AlSb3和Ca3Al1-xInxSb3合金的热电优值ZT的各向异性；研究并预测SiS（Se）、Cu2S(Se)、CuCl、 SnSe，及二维层状材料的热电性质，探讨和揭示其热电材料的微观物理机制，并讨论掺杂、合金对热电性能的变化规律的影响，提出了热电性能优化主要途径；好的热电材料必须具备好的缺陷和掺杂性质。因此，在该项目支持下，我们发展了半导体缺陷计算理论,指出传统修正方法的局限性，研究了缺陷与杂质扩散动力学行为。财务方面严格按照预算及相关规定执行。在该项目的支持下，取得了一定的研究成果，共发表SCI论文18篇，一区论文10篇：包括Phys. Rev. Lett. 2篇（项目负责人为第一作者），Nature energy 1篇（项目负责人为唯一负责理论计算作者）。在该项目的支持下，我们同该领域国内外一些研究组开展广泛的合作交流，培养博士后1名，硕士研究生2名。

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